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基本信息

作品名稱(chēng):
稀土—有機(jī)雜化配位聚合物:合成、結(jié)構(gòu)與發(fā)光性能研究
大類(lèi):
自然科學(xué)類(lèi)學(xué)術(shù)論文
小類(lèi):
能源化工
簡(jiǎn)介:

選擇一系列有機(jī)多羧酸配體,包括2種脂肪族有機(jī)羧酸:乙二胺四乙酸二鈉(EDTA)和氮川三乙酸(NTA),以及2種芳香族有機(jī)羧酸配體:吡唑-3,5-二羧酸(3,5-PDA)和吡啶-2,3-二羧酸(2,3-PDA)。通過(guò)水熱反應(yīng),設(shè)計(jì)合成了13種結(jié)構(gòu)新穎的稀土-有機(jī)配位聚合物,對(duì)稀土熒光活性材料的光致發(fā)光性能研究表明有機(jī)多羧酸配體能夠有效敏化稀土離子發(fā)光。

詳細(xì)介紹:

由于稀土元素具有良好的物理性質(zhì)、廣泛的應(yīng)用價(jià)值與前景,稀土化學(xué)成為當(dāng)代化學(xué)研究最活躍、最前沿的領(lǐng)域之一。本文選擇一系列有機(jī)多羧酸配體,包括2種脂肪族有機(jī)羧酸:乙二胺四乙酸二鈉(EDTA)和氮川三乙酸(NTA),以及2種芳香族有機(jī)羧酸配體:吡唑-3,5-二羧酸(3,5-PDA)和吡啶-2,3-二羧酸(2,3-PDA)。通過(guò)水熱反應(yīng),設(shè)計(jì)合成了13種結(jié)構(gòu)新穎的稀土-有機(jī)配位聚合物, [Tb(EDTA)]n (1), [Dy(EDTA)]n (2), [Gd(EDTA)]n (3),和氮川三乙酸(NTA)稀土聚合物[Eu(NTA)]n (4), [Tb(NTA)]n (5),[Dy(NTA)]n (6),[Gd(NTA)]n (7),Eu-3,5-PDA(8),Tb-3,5-PDA(9),Dy-3,5-PDA(10) Gd-3,5-PDA(11),Dy-2,3-PDA(12),Gd-2,3-PDA(13)。對(duì)其進(jìn)行X-射線單晶結(jié)構(gòu)分析表明化合物1-3為二維單層狀結(jié)構(gòu),層與層之間靠O-H…O氫鍵弱相互作用維系成三維超分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),化合物4-7具有二維雙層狀結(jié)構(gòu),層與層之間形成O-H…O 氫鍵作用。聚合物8-11具有雙層二維結(jié)構(gòu),層與層之間靠吡唑-3,5-二羧酸聚橋連,相對(duì)Ln-NTA系列,層間距增大約3.0 ?。聚合物12和13形成了由稀土六元大環(huán)構(gòu)成的二維平面結(jié)構(gòu),由于溶劑和陰離子參與配位,使得單層平面沒(méi)有相互連接,而且沒(méi)有明顯的氫鍵相互作用,表明陰離子、溶劑分子等因素影響自組裝產(chǎn)物結(jié)構(gòu)。對(duì)稀土熒光活性材料的光致發(fā)光性能研究表明有機(jī)多羧酸配體能夠有效敏化稀土離子發(fā)光,化合物1,5,9發(fā)出明亮的綠光; 2,6, 10,12發(fā)出微弱的黃綠光; 4,8發(fā)出耀眼的紅光。

獲獎(jiǎng)情況:

第十二屆“挑戰(zhàn)杯”省賽作品 省賽二等獎(jiǎng)
1. Two-Dimensional Lanthanide(III) Metal-Organic Frameworks Based on Ethylenediamine-N,N,N′,N′- Tetraacetate Ligand. Dayu Wu,* Bing Qin, Heng Gao, Yanni Ding, Yixiang Li, and Lingling Gao. Polyhedron, 2011, submitted.
2. Two-Dimensional Double Layer Lanthanide(III) Metal-Organic Frameworks Based on Nitrilotriacetate Ligand. Deling Wang, Bing Qin, Dayu Wu. * Dalton Transactions. 2011, submitted.

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