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該作品旨在設(shè)計(jì)組裝合成基于柱芳烴這一新型大環(huán)主體的具有分子開關(guān)功能的[2]準(zhǔn)輪烷配合物，選擇了對(duì)pH敏感的雙咪唑鹽線性客體作為“軸”分子，該客體能夠在酸堿調(diào)控下發(fā)生穿插和脫去的開關(guān)行為。

基于柱[5]芳烴和雙咪唑鹽的準(zhǔn)輪烷型分子開關(guān)摘要: 我們旨在設(shè)計(jì)組裝合成基于柱芳烴這一新型大環(huán)主體的具有分子開關(guān)功能的[2]準(zhǔn)輪烷配合物，我們選擇了柱[5]芳烴作為超分子大環(huán)主體與對(duì)pH敏感的雙咪唑鹽線性客體作為“軸”分子，構(gòu)筑準(zhǔn)輪烷型分子。該分子集合體能夠在酸堿調(diào)控下發(fā)生組裝與拆卸的開關(guān)行為，并且進(jìn)一步探究了其溶劑效應(yīng)和鹽效應(yīng)，推測(cè)其推動(dòng)力。 關(guān)鍵詞：柱[5]芳烴、雙咪唑鹽、主體、客體、分子開關(guān)、酸堿調(diào)控 研究背景： 輪烷(Rotaxane)型超分子配合物在最近幾年受到了廣泛的關(guān)注，這不僅是由于其拓?fù)鋵W(xué)的重要性，更是由于它們?cè)谥苽浞肿悠骷头肿訖C(jī)器領(lǐng)域的應(yīng)用。準(zhǔn)輪烷(Pseudorotaxane)是輪烷的超分子前體，也被看成是簡(jiǎn)單分子機(jī)器的原型。探索能夠組裝準(zhǔn)輪烷結(jié)構(gòu)的新的大環(huán)主體(“輪子”)和線性客體分子(“軸”)對(duì)于組裝輪烷、索烴、分子肌肉、分子開關(guān)和機(jī)器等功能組裝結(jié)構(gòu)具有重要的科學(xué)意義；擴(kuò)充了超分子領(lǐng)域分子組裝形式，為組裝出結(jié)構(gòu)、功能跟復(fù)雜的超分子集合體提供思路與經(jīng)驗(yàn)。設(shè)計(jì)思路： 我們?cè)秒p吡啶鹽與聯(lián)吡啶鹽與柱[5]芳烴組裝成為2:1外部鍵合的[3]準(zhǔn)輪烷與1:1外部鍵合的[2]準(zhǔn)輪烷。在此項(xiàng)工作的基礎(chǔ)上，我們便著手于對(duì)軸心分子的設(shè)計(jì)：我們將雙吡啶鹽設(shè)成 了對(duì)于酸堿敏感的雙咪唑鹽，希望能通過酸堿對(duì)其行為進(jìn)行調(diào)控。進(jìn)而達(dá)到可控的組裝與拆卸，實(shí)現(xiàn)輪烷型分子的開關(guān)行為。試驗(yàn)方法：我們用柱[5]芳烴與雙咪唑鹽進(jìn)行分子組裝工作，隨后進(jìn)行了一系列的測(cè)試，印證準(zhǔn)輪烷型分子的形成以及在酸堿調(diào)控下該分子的行為。并且在不同溶劑、不同抗衡陰離子的條件下進(jìn)行測(cè)試，試圖推測(cè)該分子相對(duì)運(yùn)動(dòng)的驅(qū)動(dòng)力。 我們分別運(yùn)用了一維、二維核磁共振手段和ESI質(zhì)譜測(cè)試技術(shù)對(duì)準(zhǔn)輪烷分子的形成進(jìn)行了一系列表征；并且通過一維1H 核磁共振技術(shù)，在酸堿調(diào)控下對(duì)準(zhǔn)輪烷分子可控組裝與拆卸進(jìn)行了分析與表征。 為了研究陰離子效應(yīng)對(duì)主客體配位的影響，我們合成了一種新的客體，通過配位發(fā)現(xiàn)與其與冠醚在小極性溶劑體系中的配位相似。同時(shí)嘗試了讓其在丙酮與DMSO混合溶劑體系里進(jìn)行配位，沒有發(fā)現(xiàn)陰離子效應(yīng)。這就是說，P5A可以和雙咪唑在大極性陰離子溶劑中協(xié)調(diào)地配位，這在冠醚和杯芳烴中是很少見的。 結(jié)果與討論： 本作品設(shè)計(jì)組裝合成了基于柱芳烴這一新型大環(huán)主體的具有分子開關(guān)功能的[2]準(zhǔn)輪烷配合物，我們選擇了對(duì)pH敏感的雙咪唑鹽線性客體作為“軸”分子，該客體能夠在酸堿調(diào)控下發(fā)生穿插和脫去的開關(guān)行為，并且探究了其溶劑效應(yīng)和鹽效應(yīng)，推測(cè)了其驅(qū)動(dòng)力。 本作品所構(gòu)筑的模塊簡(jiǎn)單，為超分子組裝領(lǐng)域提供了新的組裝提供新的思路，組裝成為的準(zhǔn)輪烷型分子開關(guān)，以此為基礎(chǔ)，將能夠?yàn)檩喭?、索烴、分子肌肉、分子開關(guān)和分子機(jī)器等的發(fā)展提供前提條件。此項(xiàng)研究結(jié)果具有一定的理論價(jià)值，擴(kuò)充了超分子領(lǐng)域分子組裝形式，為組裝出結(jié)構(gòu)、功能跟復(fù)雜的超分子集合體提供思路與經(jīng)驗(yàn)。

第十二屆“挑戰(zhàn)杯”作品 一等獎(jiǎng)
Self-assembly of [2]Pseudorotaxanes based on Pillar[5]arene and Bis(imidazolium) Cations. Chunju Li,* Liu Zhao, Jian Li, Xia Ding, Songhui Chen, Qiaolin Zhang, Yihua Yu and Xueshun Jia* Chem. Commun., 2010, 46, 9016–9018. (IF: 5.504) 作品發(fā)表在了英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)的化學(xué)通訊雜志上，（Chem. Commun., 2010, 46, 9016–9018.）該雜志為SCI化學(xué)二區(qū)，影響因子為5.504。