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利用常規(guī)溶液或溶劑（水）熱法，在配位和超分子作用協(xié)同指導(dǎo)下，氮、氧雜原子有機(jī)配體與Zn2+、Cd2+、稀土等鹽反應(yīng)得到一系列具有各種拓?fù)錁?gòu)型、不同維數(shù)的新型的金屬配合物。在譜學(xué)表征基礎(chǔ)上，研究相應(yīng)配合物的熒光、氣體吸附以及生物活性，總結(jié)構(gòu)效關(guān)系。結(jié)果表明一些配合物可作為光學(xué)活性材料，抑菌效果明顯的配合物在生物醫(yī)藥方面有好的應(yīng)用前景，而三維框架配合物在氣體的儲(chǔ)存與分離上有較好的應(yīng)用前景。

利用常規(guī)溶液或溶劑（水）熱法，在配位和超分子作用協(xié)同指導(dǎo)下，氮、氧雜原子有機(jī)配體與Zn2+、Cd2+、稀土等鹽反應(yīng)得到一系列具有各種拓?fù)錁?gòu)型、不同維數(shù)的新型的金屬配合物。在譜學(xué)表征基礎(chǔ)上，研究相應(yīng)配合物的熒光、氣體吸附以及生物活性，總結(jié)構(gòu)效關(guān)系。結(jié)果表明一些配合物可作為光學(xué)活性材料加以開發(fā)利用，抑菌效果明顯的配合物在生物醫(yī)藥方面有好的應(yīng)用前景，而三維框架配合物在氣體的儲(chǔ)存與分離上有較好的應(yīng)用前景。

1、配體的挑選和設(shè)計(jì)、合成與表征
本研究報(bào)告中所選擇的有機(jī)配體分為兩部分：（1）直接使用的：如四氮唑、咪唑二羧酸、苯并咪唑二羧酸、吡啶二羧酸以及草酸等配體，如圖1

圖 1 被挑選的配體（見項(xiàng)目圖片）

（2）通過合成的：如乙二胺縮雙（乙酰丙酮）(H2L1)，丙二胺縮雙（水楊醛）(H2L2) 和2-((2-(二甲氨基-)乙基亞氨基)次甲基)-3-甲氧基苯酚(HL3)，如圖1所示，并進(jìn)行元素分析、紅外光譜、1H NMR和MS的表征。
圖 2 合成的配體（見項(xiàng)目圖片）

2、探討輔助配體對(duì)含鎘配合物的拓?fù)錁?gòu)型與熒光、清除自由基性能的影響：Cryt. Growth Des. 2010, 10(11), 4987-4997. (影響因子=4.162) 參見附件一
利用配位能力、空間幾何構(gòu)型不同的輔助配體（橋聯(lián)配體）如4,4’-bipy-, N3-, SCN-等以及不同陰離子來研究對(duì)乙酰丙酮基對(duì)稱席夫堿配體H2L1和不同的鎘鹽組裝得到不同維數(shù)的含鎘有機(jī)配合物如圖3，并總結(jié)了輔助配體、陰離子效應(yīng)的影響規(guī)律以及與、清除自由基性能之間的構(gòu)效關(guān)系。

3、探討陰離子對(duì)鋅配合物的拓?fù)錁?gòu)型與熒光性能、自由基清除活性的影響:Cryt. Growth Des.2010, 10 (9), 4014-4022.
通過改變不同的陰離子(Cl-, Ac-, NO2-, SCN-, CHOO-, etc.)，對(duì)稱席夫堿配體H2L2和不同的鋅鹽反應(yīng)得到六個(gè)三核的鋅配合物，并研究他們的熒光性能與清除自由基活性，總結(jié)了規(guī)律(圖4)。論文影響因子=4.162。參見附件八

圖 3 陰離子效應(yīng)對(duì)鎘配合物結(jié)構(gòu)的影響 （見項(xiàng)目圖片）
圖 4 pH值對(duì)鎘配合物結(jié)構(gòu)的影響（見項(xiàng)目圖片）
4、取代基對(duì)配合物的構(gòu)筑與熒光性能的影響：CrystEngComm,2010,12(12),4012-4016（影響因子 = 4.183）.
對(duì)于三齒和四齒不對(duì)稱席夫堿配體HL3由于酚羥基鄰位分別由氫原子和甲氧基占據(jù)，導(dǎo)致配體的電子結(jié)構(gòu)和配位點(diǎn)明顯不同，從而影響這兩個(gè)類似配體與金屬的配位行為。如圖5所示，它們與CdCl2反應(yīng)分別得到兩個(gè)雙核配合物，通過溫度驅(qū)動(dòng)實(shí)現(xiàn)了單晶到單晶的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化。（參見附件四）

5、溫度驅(qū)動(dòng)的超分子異構(gòu)體的轉(zhuǎn)化：CrystEngComm, 2011,13(1),67-71.（影響因子 = 4.183）（圖6）
含三齒不對(duì)稱席夫堿配體HL3的三個(gè)構(gòu)象不同的單核Zn配合物不僅在不同的溫度下結(jié)晶得到，而且還可以通過單晶到單晶的轉(zhuǎn)化策略來實(shí)現(xiàn)不同構(gòu)象異構(gòu)體間的轉(zhuǎn)化，為這類席夫堿配合物的合成提供了一種非常好的策略（參見附件五）

圖 5 取代基對(duì)鎘配合物的形成及轉(zhuǎn)化的影響 （見項(xiàng)目圖片）
圖 6 不同構(gòu)象異構(gòu)體間的轉(zhuǎn)化（見項(xiàng)目圖片）

6、具有熒光性能與抗菌活性的新型席夫堿雜核Mn-Zn配合物的合成：Inorg. Chem. Commun., 2011, in press, doi:10.1016/j.inoche.2011.04.028. (影響因子=2.029) （參見附件二）
通過溫度控制策略，基于對(duì)稱席夫堿配體HL2的雜核Mn-Zn配合物被合成與表征，同時(shí)他們的熒光性能與抗菌活性被研究（圖7）。

7、具有熒光性能與抗菌活性的席夫堿雜/同核3d-4d配合物的合成與表征：CrystEngComm., 2011, submitted. (影響因子=2.029), (圖8)。
通過不同的合成策略，幾種新型的席夫堿配合物被構(gòu)筑，他們的熒光和清除自由基活性被研究。

圖 7 雜核席夫堿Mn-Zn配合物的合成策略圖（見項(xiàng)目圖片）
圖8 雜/同核3d-4d配合物的合成策略（見項(xiàng)目圖片）

8、2-D四連接雙接點(diǎn)稀土框架配合物的構(gòu)筑：Inorg. Chem. Commun., 2010, 13, 1580-1584. (影響因子=2.029，參見附件六)（圖9）。利用5,6-苯并咪唑二羧酸作為半柔性的有機(jī)羧酸配體并輔以草酸作為橋聯(lián)配體成功地構(gòu)筑了第一個(gè)這樣混合配體的四連接雙節(jié)點(diǎn)(44·62)(44·62)拓?fù)錁?gòu)型的稀土金屬配合物。他們的熒光性質(zhì)研究發(fā)現(xiàn)其中的Tb配合物可用于強(qiáng)的綠光發(fā)射器。

圖9 2-D四連接(44·62)(44·62)稀土層（見項(xiàng)目圖片）
圖10 “鑭系收縮效應(yīng)”相關(guān)的三維框架（見項(xiàng)目圖片）

9、“鑭系收縮效應(yīng)”相關(guān)的“構(gòu)效關(guān)系”：Cryst. Growth Des. 2011, 11(6), 2220-2227. (影響因子=4.162，參見附件七) （如圖10）。通過水熱合成法，首次構(gòu)筑得到了含有咪唑二羧酸和草酸混合配體的Zn-4f雜核金屬有機(jī)框架配合物，發(fā)現(xiàn)鑭系收縮效應(yīng)在這樣的雜核體系中也同樣起作用。并研究了他們的熒光性能和吸附性能，觀察到這類框架結(jié)構(gòu)不僅對(duì)H2有吸附性能，同時(shí)對(duì)N2和H2又有分離作用。

10、陽離子和取代基相關(guān)的可變金屬-有機(jī)框架的構(gòu)筑：Cryst. Growth Des. 2011, in press. (影響因子=4.162，參見附件十) (圖11)?；谶溥蚧惗人岷徒饘貱d2+, Ca2+和Pb2+組裝構(gòu)筑而成的具有可變拓?fù)錁?gòu)型的三對(duì)金屬-咪唑基二羧酸網(wǎng)絡(luò)并研究了他們的熱穩(wěn)定性、吸附與熒光性能。

11、一維規(guī)整的四瓣螺旋槳式3d-4d雜核鏈的構(gòu)筑：CrystEngComm, 2011, submitted. (影響因子=4.183)?；?，6-吡啶二羧酸和金屬Zn2+、Cd2+鹽組裝可得到具有對(duì)等的左手和右手螺旋槳式鏈狀結(jié)構(gòu)，并研究了他們的熒光特性。

圖 11 陽離子與取代基相關(guān)的MOFs的構(gòu)筑（見項(xiàng)目圖片）
圖 12 陰離子相關(guān)的MOFs的構(gòu)筑 （見項(xiàng)目圖片）

12、陰離子相關(guān)的可變金屬-有機(jī)框架的構(gòu)筑：CrystEngComm, 2011, Submitted. (影響因子=4.183)（圖12）。基于四氮唑配體，在溶劑熱條件下，通過改變陰離子實(shí)現(xiàn)金屬-有機(jī)框架結(jié)構(gòu)的可控合成并研究了他們的熒光和抑菌活性。

13、具有特殊螺旋結(jié)構(gòu)的金屬-有機(jī)框架的構(gòu)筑：Inorg. Chem. Commun., 2011, 14, 68-71. (影響因子=2.029) (論文見附件九)（圖13）。在水熱條件下4,5-咪唑二羧酸和稀土鹽在草酸作為輔助配體的情況下，構(gòu)筑得到內(nèi)含一維內(nèi)消旋螺旋鏈和二維zigzag層的三維框架結(jié)構(gòu)。

圖 13 含一維螺旋鏈的三維框架結(jié)構(gòu)（見項(xiàng)目圖片）

詳情見附件二十一 作品詳細(xì)介紹

第十二屆“挑戰(zhàn)杯”作品 二等獎(jiǎng)
本作品前期工作已被整理成13篇SCI論文（附件），其中8篇正式或即將出版，2篇正在修改，另3篇已經(jīng)投稿，其中影響因子大于4.0有9篇，第一作者的4篇，第二作者的6篇，第三作者的3篇。2011年獲得第十一屆廣東省大學(xué)生挑戰(zhàn)杯賽特等獎(jiǎng)。具體如下：
1.Cryt. Growth Des. 2010, 10, 4014；10, 4987 (影響因子=4.162) (論文見附件一和九)；CrystEngComm, 2010, 12, 4012；2011,13,67 (影響因子=4.183) ( 論文見附件四和五)
2.Inorg. Chem. Commun., 2011, 在出版 (影響因子=2.029) (論文見附件二)