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基本信息

項(xiàng)目名稱：
非金屬摻雜鈦酸銦光催化劑的制備及其光降解性能研究
小類(lèi)：
能源化工
簡(jiǎn)介：
光催化法是以半導(dǎo)體材料為催化劑，利用光催化氧化技術(shù)降解有毒污染物的一種高效污染處理方法，在長(zhǎng)期的研究和探索中，人們發(fā)現(xiàn)光催化法是一種比生物化學(xué)法更具優(yōu)勢(shì)的綠色環(huán)保新技術(shù)，使用方便的太陽(yáng)光為能源驅(qū)動(dòng)力，利用半導(dǎo)體的特殊電子結(jié)構(gòu)和光化學(xué)性質(zhì)對(duì)水中的污染物進(jìn)行降解，最終轉(zhuǎn)化為無(wú)害或可再利用的物質(zhì)。
詳細(xì)介紹：
首次采用聚合物絡(luò)合法成功制備出了純相In2TiO5，并以此為前驅(qū)體，與尿素混合制備出了N-In2TiO5光催化劑，XPS測(cè)試結(jié)果證明有2.2% N原子摻雜到了In2TiO5表面晶體內(nèi)部。Rh-B（羅丹明B）降解結(jié)果顯示該催化劑表現(xiàn)出了優(yōu)異的可見(jiàn)光活性以及非常好的穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性。最后探討了CN聚合物敏化N-In2TiO5光催化機(jī)理。

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  • 非金屬摻雜鈦酸銦光催化劑的制備及其光降解性能研究

作品專業(yè)信息

撰寫(xiě)目的和基本思路

目的：制備出具有可見(jiàn)光響應(yīng)性能的N-In2TiO5光催化劑。 思路：通過(guò)聚合物絡(luò)合法制備鈦酸銦光催化劑，根據(jù)非金屬摻雜能夠使催化劑的吸收邊向長(zhǎng)波方向移動(dòng)對(duì)鈦酸銦進(jìn)行N摻雜改性研究，并研究粒子尺寸、形貌與光降解羅丹明B性能的關(guān)系。通過(guò)研究N摻雜鈦酸銦光催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)與其光降解羅丹明B催化活性的關(guān)系，尋找提高太陽(yáng)能利用率的有效途徑，為設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)新型高效的光催化材料提供理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

科學(xué)性：非金屬元素?fù)诫s能夠使光催化劑初始吸收邊向長(zhǎng)波方向移動(dòng)，從而提高其可見(jiàn)光催化活性，有效利用太陽(yáng)光降低污染物處理費(fèi)用。 先進(jìn)性：制備的N摻雜鈦酸銦光催化劑在可見(jiàn)光條件下20min內(nèi)可將100ml(10mg/L)的Rh-B完全降解，其活性遠(yuǎn)高于P25二氧化鈦。 獨(dú)特性：首次采用聚合物絡(luò)合法制備出N摻雜鈦酸銦光催化劑。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

制備出N摻雜鈦酸銦光催化劑可以在常溫常壓下以太陽(yáng)光作光源，對(duì)有機(jī)染料等污染物進(jìn)行光催化降解，成為一種有效的有機(jī)污染治理方法并大大降低了污染物的處理費(fèi)用。通過(guò)研究非金屬摻雜鈦酸銦光催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)與其光降解羅丹明B催化活性的關(guān)系，為尋找提高太陽(yáng)能利用率的有效途徑，設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)新型高效的光催化材料提供了理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

學(xué)術(shù)論文摘要

實(shí)驗(yàn)采用聚合物絡(luò)合法成功制備出了純相In2TiO5，并以此為前驅(qū)體，與尿素按一定比例混合后制備出N-In2TiO5光催化劑，XRD譜圖顯示1000℃燒結(jié)制備的前驅(qū)體為純相，SEM、TEM照片表明摻雜后In2TiO5表面出現(xiàn)了類(lèi)孔結(jié)構(gòu)形貌，紫外可見(jiàn)漫反射光譜圖顯示摻雜后In2TiO5的吸收邊從410nm移動(dòng)到了450nm，XPS測(cè)試結(jié)果證明只有2.2% N原子摻雜到了In2TiO5表面晶體內(nèi)部。催化劑降解Rh-B結(jié)果顯示，1000℃焙燒6小時(shí)的前驅(qū)體與尿素按質(zhì)量比為1:6時(shí)制備的催化劑在溶液pH=1時(shí)表現(xiàn)出了優(yōu)異的可見(jiàn)光活性，20 min內(nèi)可將100mL（10mg/L）的Rh-B完全降解為無(wú)色。反復(fù)降解測(cè)試表明In2TiO5-xNx具有非常好的穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性。最后，提出來(lái)CN 聚合物敏化N-In2TiO5光催化降解機(jī)理。

獲獎(jiǎng)情況

2011年3月4號(hào)，該論文《Higher visible photocatalytic activities of nitrogen doped In2TiO5 sensitized by carbon nitride》在 Journal of Hazardous Materials 190(2011),75-80上發(fā)表 哈爾濱工業(yè)大學(xué)大學(xué)生創(chuàng)新性實(shí)驗(yàn)計(jì)劃項(xiàng)目一等獎(jiǎng) 哈爾濱工業(yè)大學(xué)大學(xué)生“祖光杯”課外學(xué)術(shù)科技競(jìng)賽二等獎(jiǎng)

鑒定結(jié)果

鑒定屬實(shí)

參考文獻(xiàn)

(1) Carey JH, Lawrence J, Tosine HM. Bull Environ Contam Toxic 1976, 16, 697. (2) Xu TG, Zhao X, Zhu YF. J. Phys. Chem. B 2006, 110, 25825. (3) Tang JW, Zou ZG, Ye JH. J. Phys. Chem. C 2007, 111, 12779. (4) Yu JG, Yu XX. Environ. Sci. Technol. 2008, 42, 4209. (5) Ding Y，Wang Y, Min YL, et al. Inorg. Chem. 2008, 47, 7813. (6)Asahi R, Morikawa T,Ohwaki T, et al. Science 2001, 293, 269. (7)Shahed U, Mofareh A, William B. Science 2002, 297, 2243. (8) Ohno T, Tsubota T, Nakamara Y, et al. Appl. Catal. A 2005,288,74. (9) Li HX, Zhang XY, Huo YN, et al. Environ. Sci. Technol., 2007, 41, 4410. (10) Wang W, Huang F, Liu C, et al. Mater. Sci. Eng. B 2007,139, 74.

同類(lèi)課題研究水平概述

自1976 年Garey 等首先應(yīng)用二氧化鈦光催化降解水中的氯代聯(lián)苯并取得成功以來(lái)，有關(guān)光催化氧化降解有毒污染物技術(shù)迅速受到各國(guó)環(huán)境研究者的普遍關(guān)注。經(jīng)過(guò)30 多年廣泛深入地研究，TiO2以外的光催化劑的相繼發(fā)現(xiàn)，但是大多數(shù)光催化劑的研究還主要在紫外光區(qū)，在太陽(yáng)光譜中紫外光不到5%，而可見(jiàn)光占到43%，因此，研究在可見(jiàn)光下具有高效光催化活性的催化材料非常有意義，尋求廉價(jià)、具有高性能的可見(jiàn)光光催化材料將是光催化發(fā)展進(jìn)一步走向?qū)嵱没谋厝悔厔?shì)。 由于非金屬元素?fù)诫s能夠使光催化劑初始吸收邊向長(zhǎng)波方向移動(dòng)，從而提高其可見(jiàn)光催化活性。2001年7月Asahi等日本學(xué)者在Science雜志報(bào)道了摻雜氮的TiO2在可見(jiàn)光區(qū)有吸收，并且具有較好的光催化活性。2002年9月Science 雜志報(bào)道了美國(guó)學(xué)者Shahed等制得的氧位摻雜碳的TiO2，在可見(jiàn)光作用下分解水有很好的活性。2005年Ohno課題組采用硫脲和純相鈦酸鍶共燒制備了碳硫共摻雜鈦酸鍶光催化劑，最大吸收邊由400nm延長(zhǎng)到700nm，且光降解活性較純相鈦酸鍶相比提高了兩倍之多。2007年Li等報(bào)道了硫摻雜TiO2在可見(jiàn)光照射下光催化活性比P25 TiO2提高了8倍。2007年6月朱永法等采用水熱法成功制備了氟離子摻雜ZnWO4光催化劑并研究了其降解有機(jī)污染物性能。對(duì)于當(dāng)前報(bào)道的絕大部分催化劑，均采用傳統(tǒng)的固相法制得，不僅合成的催化劑顆粒較大，且比表面積較小，從而限制了該類(lèi)催化劑性能的進(jìn)一步提高，因此探索制備高比表面積光催化劑的新方法勢(shì)在必行。聚合物絡(luò)合法是一種采用膠體化學(xué)原理制備粉體的方法，在材料粉體的制備中具有產(chǎn)物粒徑小、均勻性好、純度高及反應(yīng)易控制、易摻雜等優(yōu)點(diǎn)。如果我們通過(guò)改進(jìn)合成工藝制備出納米光催化劑，并對(duì)其進(jìn)行改性研究，上述問(wèn)題有望得到很好的解決。 2007年王文登等采用溶膠凝膠法成功制備了In2TiO5光催化劑，光催化實(shí)驗(yàn)表明，與商用P25 TiO2相比，In2TiO5光催化劑表現(xiàn)出較好的催化活性。2009年Shah等采用高溫固相法制備了過(guò)渡金屬V摻雜In2TiO5光催化劑，并研究了其光催化分解水制氫活性，結(jié)果表明， V摻雜后能明顯提高其可見(jiàn)光催化活性。然而迄今為止，有關(guān)非金屬摻雜鈦酸銦光催化劑尚未見(jiàn)文獻(xiàn)報(bào)道，本實(shí)驗(yàn)通過(guò)聚合物絡(luò)合法致力于制備具有可見(jiàn)光響應(yīng)性能的鈦酸銦光催化劑。
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