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基本信息

項(xiàng)目名稱：
新穎六核Ru(II)多吡啶配合物的合成及其pH發(fā)光傳感行為的研究
小類：
能源化工
簡介：
對外界刺激敏感的分子在分子開關(guān)方面的潛在應(yīng)用價(jià)值引起了科研工作者的廣泛關(guān)注，質(zhì)子的轉(zhuǎn)移就是外界最簡單的刺激條件之一，可導(dǎo)致配合物的性質(zhì)發(fā)生轉(zhuǎn)化。釕(II)多吡啶配合物豐富的光物理和氧化還原性質(zhì)容易受外界環(huán)境的影響，并且被證實(shí)在pH發(fā)光傳感器方面有著良好的應(yīng)用價(jià)值。本文合成了一個含有咪唑環(huán)的新穎六核釕(II)多吡啶配合物
詳細(xì)介紹：
本文合成了一個含有咪唑環(huán)的新穎六核釕(II)多吡啶配合物，該配合物的咪唑環(huán)不與釕中心配位，因此發(fā)光性能優(yōu)良。通過分光光度滴定和熒光滴定研究了pH值的改變對配合物性質(zhì)的影響，配合物的熒光強(qiáng)度受pH值影響較大，發(fā)光“開-關(guān)”比為4:1，因此該配合物在pH傳感器方面有著潛在的應(yīng)用價(jià)值。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

對外界酸堿環(huán)境變化敏感的分子器件由于具有巨大的潛在應(yīng)用價(jià)值而引起了人們的廣泛重視，然而，到目前為止，pH傳感器的研究主要集中在有機(jī)分子上，金屬配合物作為pH傳感器的潛在能力還沒有得到充分的開發(fā)?；卺懚噙拎づ浜衔飪?yōu)良的光學(xué)性質(zhì)，本文設(shè)計(jì)并合成了一個新穎六核Ru(II)多吡啶配合物并對其進(jìn)行pH發(fā)光傳感行為的研究，為合成新型的pH傳感器提供了新的方法和路線。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

科學(xué)性：運(yùn)用質(zhì)譜和核磁對配體及配合物進(jìn)行了表征，利用紫外-可見光譜和熒光光譜對配合物的pH傳感行為進(jìn)行了探索，發(fā)現(xiàn)隨著溶液pH值變化，配合物的電荷密度也隨之相應(yīng)發(fā)生變化，從而導(dǎo)致配合物的紫外可見光譜和熒光光譜性質(zhì)發(fā)生改變。 先進(jìn)性：（1）對于金屬中心為六的配合物作為pH發(fā)光傳感器是首次報(bào)道；（2）該配合物的“開/關(guān)”比達(dá)到4:1，熒光被有效淬滅。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

由于配合物對外界酸堿環(huán)境變化敏感，通過進(jìn)一步的修飾，可利用這些配合物實(shí)時(shí)測定環(huán)境pH值的變化，為環(huán)境的酸堿監(jiān)控提供一個有力的技術(shù)支持；可以把這些配合物制成目標(biāo)靶向分子，測定生物體內(nèi)pH值的變化，檢測生物體的健康狀況。

學(xué)術(shù)論文摘要

對外界刺激敏感的分子在分子開關(guān)方面的潛在應(yīng)用價(jià)值引起了科研工作者的廣泛關(guān)注，質(zhì)子的轉(zhuǎn)移就是外界最簡單的刺激條件之一，可導(dǎo)致配合物的性質(zhì)發(fā)生轉(zhuǎn)化。釕(II)多吡啶配合物豐富的光物理和氧化還原性質(zhì)容易受外界環(huán)境的影響，并且被證實(shí)在pH發(fā)光傳感器方面有著良好的應(yīng)用價(jià)值。本文合成了一個含有咪唑環(huán)的新穎六核釕(II)多吡啶配合物，該配合物的咪唑環(huán)不與釕中心配位，因此發(fā)光性能優(yōu)良。通過分光光度滴定和熒光滴定研究了pH值的改變對配合物性質(zhì)的影響，配合物的熒光強(qiáng)度受pH值影響較大，發(fā)光“開-關(guān)”比為4:1，因此該配合物在pH傳感器方面有著潛在的應(yīng)用價(jià)值。

獲獎情況

（1）2011年3月在曲靖師范學(xué)院第六屆學(xué)生課外科技創(chuàng)新大賽獲“特等獎”。 （2）2011年5月在云南省第六屆大學(xué)生課外科技創(chuàng)新大賽獲“三等獎”。

鑒定結(jié)果

無

參考文獻(xiàn)

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同類課題研究水平概述

人工模擬生命的過程，是生物工程的研究核心。在研究過程中，科學(xué)家采用生物傳感器檢測生物體內(nèi)所發(fā)生的變化，即將生物傳感器與被測單元通過各種方式“組裝”起來，通過調(diào)控單元完成開關(guān)動作。經(jīng)過精心設(shè)計(jì)的熒光分子開關(guān)，可以制成各種智能化的生物傳感器。 熒光分子開關(guān)是超分子化學(xué)的重要組成部分，其特點(diǎn)為可實(shí)現(xiàn)“開-關(guān)”動作，實(shí)現(xiàn)人與分子的“對話”。熒光分子開關(guān)在對客體的分析和檢測中具有突出優(yōu)點(diǎn)，如通過熒光強(qiáng)度的變化可以直觀地體現(xiàn)客體的存在，方法簡單、安全、靈敏度高，甚至單個分子也可檢測；測量是非侵入性的，對樣品不具破壞性。近年來熒光分子開關(guān)在環(huán)境分析、臨床醫(yī)學(xué)和顯微技術(shù)等領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。利用環(huán)境酸堿度的變化來調(diào)控分子實(shí)現(xiàn)“開-關(guān)”動作是目前研究熱點(diǎn)之一，釕(II)多吡啶配合物具有豐富的光物理和電化學(xué)性，且容易受外界環(huán)境酸堿的影響，因此目前國內(nèi)外眾多的科研工作者都在開展這一方面的研究。 配合物1-4都是利用羥基負(fù)離子的質(zhì)子化實(shí)現(xiàn)熒光off-on開關(guān)行為的。在化合物3中，羥基和吡啶環(huán)分別處于苯環(huán)的1、4位，此時(shí)酚羥基的去質(zhì)子化對熒光的淬滅作用遠(yuǎn)高于配合物4。 Grigg等通過在母體Ru(bpy)32+中引入對叔丁基杯?4?芳烴合成得到化合物5a-b。他們發(fā)現(xiàn)由于分子內(nèi)光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移，降低pH值導(dǎo)致5a的發(fā)光淬滅，但是在遠(yuǎn)端的羥基處引入正丁基后，5b的發(fā)光不隨pH值的改變而改變，這主要是在遠(yuǎn)端的羥基處引入正丁基能大大降低分子內(nèi)光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移速度，從而也大大減弱pH值對化合物發(fā)光的影響。Ru(II)配合物6和7是利用羧酸根的質(zhì)子化以實(shí)現(xiàn)對熒光on-off行為的調(diào)控。 化合物8和化合物9都是利用咪唑環(huán)上的氮原子在不同pH值下與質(zhì)子的結(jié)合能力不同，從而呈現(xiàn)熒光的of-on-off'響應(yīng)。以配合物8為例，在酸性條件下，咪唑環(huán)上的氮原子得到質(zhì)子，配合物以8a的形式存在，熒光實(shí)現(xiàn)off-on響應(yīng)，在堿性條件下，咪唑環(huán)上的氮原子失去質(zhì)子，配合物以8b的形式存在，熒光實(shí)現(xiàn)on-off響應(yīng)。除了這幾個例子之外，國內(nèi)外還有多個課題組在釕配合物的pH發(fā)光傳感器方面也做出了很多優(yōu)秀的工作。
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