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基本信息
- 項(xiàng)目名稱：
- 運(yùn)用定量電子探針微區(qū)掃描分析技術(shù)研究沙塵暴對(duì)黃海大氣邊界層氣溶膠成分的影響
- 小類：
- 能源化工
- 簡(jiǎn)介：
- 運(yùn)用定量電子探針微區(qū)掃描分析技術(shù)（EPMA）研究黃海大氣邊界層氣溶膠顆粒在正常天氣及沙塵暴天氣下化學(xué)組分間的差異。分析發(fā)現(xiàn)，來自土壤的顆粒最多，以下依次是富含碳、氮、氧的液滴顆粒、新鮮海鹽、含碳顆粒、含鐵顆粒、飛灰以及含C、N、O、S的液滴顆粒。沙塵暴期間，富含C、N、O的液滴顆粒和含硝酸鹽的二次土壤顆粒大量增加，說明春季沙塵暴可能是各種含氮物質(zhì)尤其是NOx（或HNO3）和NH3的重要攜帶者。
- 詳細(xì)介紹：
- 運(yùn)用定量電子探針微區(qū)掃描分析技術(shù)（EPMA）研究黃海大氣邊界層氣溶膠顆粒在正常天氣及沙塵暴天氣下化學(xué)組分間的差異。分析發(fā)現(xiàn)，來自土壤的顆粒最多，以下依次是富含碳（C）、氮（N）、氧（O）的液滴顆粒、新鮮海鹽、含碳顆粒、含鐵顆粒、飛灰以及含C、N、O、S的液滴顆粒。沙塵暴期間，富含C、N、O的液滴顆粒和含硝酸鹽的二次土壤顆粒大量增加，說明春季沙塵暴可能是各種含氮物質(zhì)尤其是NOx（或HNO3）和NH3的重要攜帶者。 1、采樣時(shí)間：非沙塵暴期間（2006年4月28日和29日） 沙塵暴期間（2006年4月30日和5月1日） 2、采樣地點(diǎn)：渤海、黃海海面 乘坐一艘往返于韓國(guó)仁川港和中國(guó)天津港的商用輪船進(jìn)行采樣，共采集6個(gè)樣品，其中N1、N2、N3為正常天氣樣品，D1、D2、D3為沙塵暴天氣樣品. 3、采樣儀器：應(yīng)用Dekati PM10分級(jí)采樣器，采集空氣動(dòng)力學(xué)直徑分別為1.0 -2.5μm(簡(jiǎn)稱PM1.0-2.5)以及2.5-10μm (簡(jiǎn)稱PM2.5-10)的大氣氣溶膠顆粒, 采樣膜為銀箔, 采樣器流量為10L/min。 4、測(cè)量方法：應(yīng)用帶超薄窗口能譜儀（EDX）的掃描電鏡（SEM），儀器型號(hào)為Hitachi S-3500N。加速電壓為為10 kV，每個(gè)顆粒測(cè)量時(shí)間為10s，共檢測(cè)1800個(gè)顆粒。 5、分析方法： 根據(jù)顆粒物的二次電子像獲得每個(gè)單顆粒的形狀和大小，經(jīng)AXIL程序獲得元素的X射線強(qiáng)度，由蒙特卡羅模擬程序在顆粒物X-射線譜圖的基礎(chǔ)上確定元素的濃度。根據(jù)顆粒中的元素濃度鑒別顆粒物類型，計(jì)算各種類型顆粒的相對(duì)豐度。 6、結(jié)果 (1)根據(jù)顆粒物二次電子圖像和X-射線能譜將這些顆粒分成9大類，分別為初始土壤顆粒、二次土壤顆粒、海鹽、含C顆粒、富含（C、N、O）液態(tài)顆粒、富含（C、N、O、S）液態(tài)顆粒、富Fe顆粒、飛灰及其它。其中初始土壤顆粒又可分為鋁硅酸鹽顆粒（AlSi-）、二氧化硅（SiO2）、碳酸鈣或伴生鎂的碳酸鈣（CaCO3 或(Ca,Mg)CO3），二次土壤顆?？煞譃楹蛄虻匿X硅酸鹽（AlSi + (N, S)）、反應(yīng)的碳酸鈣，海鹽又分新鮮海鹽、反應(yīng)的海鹽，含C顆粒包括元素碳和有機(jī)碳。 (2)沙塵對(duì)各組分相對(duì)豐度的影響如下： ①對(duì)土壤顆粒相對(duì)豐度的影響：沙塵暴期間，二次土壤顆粒的相對(duì)豐度比正常天氣高出許多，且沿著渤海、渤海海峽、黃海其相對(duì)豐度在逐漸升高，這可能是黃海大氣邊界層本身的SO2、NOx含量高，利于氣溶膠顆粒與沙塵反應(yīng)，也可能是因?yàn)橹袊?guó)華北地區(qū)含有大量的SO2和NOx，使大氣中酸含量增加，當(dāng)沙塵經(jīng)過這些地區(qū)時(shí)，就已經(jīng)和其反應(yīng)，隨著大氣運(yùn)動(dòng)，轉(zhuǎn)移到黃海大氣邊界層。在這當(dāng)中，我們還發(fā)現(xiàn)，二次土壤顆粒中，含硝酸鹽的顆粒數(shù)目遠(yuǎn)大于含硫酸鹽的顆粒，這意味著：隨著城市化、工業(yè)化的快速發(fā)展，NOx對(duì)大氣邊界層的影響越來越明顯。 ②對(duì)海鹽相對(duì)豐度的影響：沙塵會(huì)降低大顆粒海鹽的相對(duì)豐度，增加含硝酸鹽海鹽的數(shù)量，可能是沙塵暴期間，較低的相對(duì)濕度和大風(fēng)天氣減緩了SO2轉(zhuǎn)化成 H2SO4 或SO42的速率，從而使含硫酸鹽的海鹽顆粒數(shù)目減少。 ③對(duì)富含(C, N, O)以及含(C, N, O, S) 液滴顆粒相對(duì)豐度的影響：在粒徑為2.5-10μm的顆粒中，(C, N, O)液態(tài)顆粒的含量相對(duì)(C, N, O, S) 液態(tài)顆粒豐富，正常天氣時(shí)(C, N, O)的液態(tài)顆粒相對(duì)豐度從渤海到黃海逐漸升高，主要是黃海周圍首要污染物數(shù)量大，而大氣邊界層較高的相對(duì)濕度，又為硝酸鹽尤其是NH4NO3的形成和氣溶膠的反應(yīng)提供了良好的環(huán)境；而沙塵天氣時(shí)(C, N, O)液態(tài)顆粒相對(duì)豐度比正常天氣時(shí)的相對(duì)豐度有明顯的升高，說明沙塵天氣時(shí)，含NH4NO3的顆粒在越過大氣邊界層時(shí)逐漸增加。 ④對(duì)含C顆粒，含F(xiàn)e顆粒，飛灰及其他相對(duì)豐度的影響：沙塵時(shí)含C顆粒相對(duì)豐度較正常天氣有所降低。可能是沙塵來自沙漠，攜帶了大量的礦物塵而不是有機(jī)物。含F(xiàn)e顆粒的相對(duì)豐度在沙塵天氣時(shí)比正常天氣時(shí)低，而飛灰相對(duì)豐度比正常天氣時(shí)高。 7、結(jié)論 利用定量電子探針微區(qū)掃描分析技術(shù)對(duì)渤海、黃海大氣氣溶膠顆粒定性、定量分析。發(fā)現(xiàn)沙塵暴期間，初始土壤顆粒數(shù)量下降，而反應(yīng)的二次土壤顆粒數(shù)量上升，尤其是含硝酸鹽的二次土壤顆粒。而且，粒徑為2.5-10μm 和 1.0-2.5μm的 (C, N, O)液態(tài)顆粒相對(duì)豐度逐漸上升，富含C和(C, N, O, S)液態(tài)顆粒相對(duì)豐度在降低。說明，黃海大氣邊界層氣溶膠懸浮顆粒是各種含氮?dú)鈶B(tài)無機(jī)物如NOx和NH3的重要攜帶者。 8、本論文的創(chuàng)新之處 （1）方法上，運(yùn)用定量電子探針微區(qū)掃描分析技術(shù)（EPMA）研究海洋大氣邊界層氣溶膠顆粒物的形貌和化學(xué)成分，目前掌握該技術(shù)的人非常少； （2）研究?jī)?nèi)容上，分析沙塵暴對(duì)海洋大氣邊界層氣溶膠顆粒物成分的影響，為闡明沙塵暴對(duì)氣候和人體健康的影響奠定基礎(chǔ)。 （3）近年來我國(guó)沙塵暴發(fā)作頻繁，每年春季許多城市黃沙漫天，本論文可以提醒人們關(guān)注沙塵暴的危害，為沙塵暴防治提供科學(xué)依據(jù)。
作品專業(yè)信息
撰寫目的和基本思路
- 目的：掌握沙塵暴在海洋大氣邊界層傳輸過程中顆粒物成分變化，為闡明沙塵暴對(duì)氣候和人體健康的影響奠定基礎(chǔ)。 基本思路：沿渤海和黃海海面采集正常天氣和沙塵暴天氣下大氣氣溶膠顆粒，通過定量電子探針微區(qū)分析技術(shù)（EPMA）研究沙塵暴傳輸過程中顆粒物大小、形貌、化學(xué)成分的變化規(guī)律。
科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處
- 科學(xué)性：通過比較正常天氣和沙塵暴天氣下海洋大氣邊界層氣溶膠顆粒的化學(xué)組成變化，為闡明沙塵暴對(duì)氣候變化和人體健康的危害提供科學(xué)依據(jù)。 先進(jìn)性：定量EPMA不但可以觀察到大氣顆粒的大小和形貌，而且可以掌握每一個(gè)顆粒的化學(xué)組成，能獲得比“全樣分析”更豐富的信息。 獨(dú)特之處：方法獨(dú)特，目前掌握定量EPMA技術(shù)的人很少;思路獨(dú)特，通過在海面上收集沙塵暴和非沙塵暴顆粒，并比較其成分的不同。
應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義
- 應(yīng)用價(jià)值：開創(chuàng)了定量EPMA研究沙塵暴在海洋大氣邊界層傳輸時(shí)其顆粒物的成分變化規(guī)律的應(yīng)用.運(yùn)用該方法可以研究不同地區(qū)（如城市和農(nóng)村、室內(nèi)和室外）、不同天氣（如沙塵天氣、灰霾天氣、陰雨天氣）下大氣顆粒物成分變化，在地球科學(xué)、環(huán)境化學(xué)、醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域均可以應(yīng)用。 現(xiàn)實(shí)意義：有助于了解沙塵暴對(duì)海洋大氣邊界層氣溶膠成分的影響，有助于認(rèn)識(shí)沙塵暴對(duì)大氣環(huán)境和全球氣候變化的危害。
學(xué)術(shù)論文摘要
- 運(yùn)用Dekati PM10沖擊式顆粒采樣器于2006年4月28日-5月1日在渤海、黃海大氣邊界層采集正常天氣和沙塵暴天氣下氣溶膠顆粒樣品，采樣地點(diǎn)依次為渤海（近天津港）、渤海海峽、黃海（近韓國(guó)仁川港），沙塵暴天氣時(shí)采集的樣品分別為D1、D2、D3，非沙塵暴天氣時(shí)的樣品為N3、N2、N1。通過定量電子探針微區(qū)分析技術(shù)(quantitative electron probe microanalysis)檢測(cè)了沙塵暴和非沙塵暴樣品各900個(gè)顆粒（空氣動(dòng)力學(xué)直徑分別為1.0 -2.5μm和2.5-10μm），根據(jù)顆粒物二次電子像和X-射線光譜將它們分成15類，相對(duì)豐度最多的種類為起源于土壤的鋁硅酸鹽、二氧化硅和碳酸鈣顆粒，以下依次是富含碳（C）、氮（N）、氧（O）的液滴顆粒（可能是有機(jī)物和NH4NO3的混合物）、新鮮海鹽、含C顆粒、含F(xiàn)e顆粒、飛灰、以及含C、N、O、S的液滴顆粒。結(jié)果表明，沙塵暴期間，富含C、N、O的液滴顆粒和含硝酸鹽的礦物塵顆粒大量增加，說明春季沙塵暴顆粒可能是各種含N氣態(tài)無機(jī)物尤其是NOx（或HNO3）和NH3的重要攜帶者。
獲獎(jiǎng)情況
- 無
鑒定結(jié)果
- 該作品數(shù)據(jù)真實(shí)，方法可靠，結(jié)論明確，為申報(bào)者本人成果。
參考文獻(xiàn)
- 定量電子探針微區(qū)分析法（quantitative EPMA），也稱低原子序數(shù)顆粒物電子探針微區(qū)分析法（low-Z EPMA），技術(shù)文獻(xiàn)目錄如下 1.Geng, H., Jung, H.-J., Park, Y. M., Hwang, H. J., Kim, H. K., Kim, Y. J., Sunwoo, Y., and Ro, C.-U.: Morphological and chemical composition characteristics of summertime atmospheric particles collected at Tokchok Island, Korea, Atmos. Environ., 43, 3364-3373, 2009. 2.Geng, H., Ryu, J., Maskey, S., Jung, H.-J., and Ro, C.-U.: Characterisation of individual aerosol particles collected during a haze episode in Incheon, Korea using the quantitative ED-EPMA technique, Atmos. Chem. Phys., 11, 1327–1337, 2011. 3.Ro, C.-U., Hwang, H., Kim, H., Chun, Y., and van Grieken, R.: Single-particle characterization of four “Asian Dust” samples collected in Korea, using low-Z particle electron probe X-ray microanalysis, Environ. Sci. Technol., 39, 1409–1419, 2005.
同類課題研究水平概述
- 沙塵暴指強(qiáng)風(fēng)將地面大量塵沙吹起，使空氣很混濁，水平能見度小于1km的天氣現(xiàn)象；強(qiáng)沙塵暴指大風(fēng)將地面塵沙吹起，使空氣非常混濁，水平能見度小于0.5km的天氣現(xiàn)象。沙塵暴天氣過程所產(chǎn)生的沙塵氣溶膠微粒在輸送過程中不斷地沉降、擴(kuò)散和稀釋, 但粒徑在0.5～4.0μm的沙塵氣溶膠粒子具有遠(yuǎn)距離輸送的能力，可隨大氣環(huán)流輸送到較遠(yuǎn)的地方去,對(duì)那里的天氣和氣候產(chǎn)生影響。例如，中國(guó)西北地區(qū)的沙塵暴天氣過程可將當(dāng)?shù)氐狞S沙粒子輸送到日本、韓國(guó)、臺(tái)灣，甚至北太平洋地區(qū)。沙塵暴攜帶大量沙塵，嚴(yán)重影響大氣環(huán)境質(zhì)量，大量的文獻(xiàn)表明，沙塵暴期間大氣總懸浮顆粒物 (TSP，空氣動(dòng)力學(xué)當(dāng)量直徑≤100μm的顆粒物)、可吸入顆粒物 (PM10，空氣動(dòng)力學(xué)當(dāng)量直徑≤10μm的懸浮顆粒物)、細(xì)顆粒物 (PM2.5，空氣動(dòng)力學(xué)當(dāng)量直徑≤2.5μm的懸浮顆粒物)等含量大幅增加。研究表明，在中國(guó)內(nèi)陸沙塵暴期間主要地殼源元素 Ca、Al、Fe、Mg、Na、Ti 等高達(dá)平日的 30～58 倍，污染元素 Zn、Cu,、Pb、As、Cd、S比平時(shí)高出數(shù)倍,大氣二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、臭氧(O3)濃度下降，而硫酸鹽(SO42-)濃度略有上升。近年來對(duì)于沙塵暴傳輸過程中沙塵顆粒物成分研究較多，但尚未發(fā)現(xiàn)應(yīng)用電子探針掃描微區(qū)分析技術(shù)研究沙土暴在海洋大氣邊界層傳輸時(shí)顆粒物成分變化的報(bào)道。 低原子序數(shù)顆粒物電子探針微區(qū)分析技術(shù)的分析流程和新穎性簡(jiǎn)述如下： A.首先在掃描電鏡（SEM）下觀察采集的大氣顆粒物大小和形貌：由于顆粒物直接采集在導(dǎo)電的鋁箔或銀箔上，不僅采樣時(shí)間短，而且測(cè)量時(shí)不需前處理（如噴金或鍍碳），觀察到的顆粒物是采集時(shí)的原貌。 B. 運(yùn)用與掃描電鏡配套的帶薄窗口或無窗的能譜儀測(cè)量每個(gè)顆粒物的X-射線光譜，探測(cè)C、O、N、S、P等元素含量，研究大氣中重要化學(xué)反應(yīng)如無機(jī)碳顆粒（EC）、有機(jī)碳顆粒（OC）、硫酸鹽（SO42-）、硝酸鹽（NO3-）、氯化物（Cl-）的變化。 C．根據(jù)X-射線譜圖，通過蒙特卡羅模擬程序計(jì)算每個(gè)顆粒物中各元素的原子濃度，根據(jù)單個(gè)顆粒的大小、形狀、分子組成等判斷顆粒物的種類， D．根據(jù)單顆粒測(cè)定結(jié)果計(jì)算樣品中不同類型顆粒物的豐度，據(jù)此判斷大氣氣溶膠顆粒物成分特征。
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