基本信息
- 項目名稱：
- 基于石墨烯-血紅素復合物的氧氣電催化還原研究
- 小類：
- 能源化工
- 大類：
- 自然科學類學術論文
- 簡介：
- 我們通過非共價作用制備了石墨烯-血紅素復合物，之后測試了其催化性能并進行了相關表征。發(fā)現(xiàn)石墨烯的引入使血紅素的電催化活性有了顯著提高。石墨烯的引入還使得血紅素在電極上附著的穩(wěn)定性大幅度提高，制備的復合物可以在攪拌等影響下保持傳感效果，使血紅素作為氧氣、過氧化氫應用型傳感器成為了可能。線性區(qū)間大，靈敏度高。比之前報道的最好的碳納米管-血紅素復合物的靈敏度提高了一個數(shù)量級，具有廣闊的應用前景。
- 詳細介紹：
- 氧氣還原催化劑作為一種新能源材料，一直被人們研究，然而鉑由于價格昂貴而且儲量有限，限制了其大范圍應用。 血紅素是一種廉價、良好的氧氣還原催化劑，其電極穩(wěn)定性及催化活性都需要進一步提高。石墨烯有很好的電導率和二位平面結構，適宜作為電催化劑的基底。所以我們希望通過引入石墨烯增強其電催化還原活性和穩(wěn)定性。進而制備成本較低的電化學催化劑和傳感器。 工作中，我們通過非共價相互作用制備了石墨烯-血紅素復合物，此方法簡單易行，無副產物生成。之后，我們測試了其催化性能并表征了催化劑的相關性質。石墨烯的引入使血紅素的電催化活性和穩(wěn)定性有了顯著提高。相比血紅素，在還原電位上有近0.1V的提高。此提高相當于增大電池的電動勢0.1V。石墨烯的引入還使得血紅素在電極上附著的穩(wěn)定性大幅度提高，制備的復合物可以在攪拌等影響下保持傳感效果，使血紅素作為氧氣、過氧化氫應用型傳感器成為了可能。 而且，形成的復合物在電化學傳感氧氣和過氧化氫的實驗中有很好的表現(xiàn)，線性區(qū)間大，靈敏度高。此種復合物制成的傳感器比之前報道的最好的碳納米管-血紅素復合物的靈敏度高一個數(shù)量級。
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作品專業(yè)信息
撰寫目的和基本思路
- 氧氣還原催化劑作為一種新能源材料，一直被人們研究，然而鉑由于價格昂貴而且儲量有限，限制了其大范圍應用。 血紅素是一種廉價、良好的氧氣還原催化劑，其電極穩(wěn)定性及催化活性都需要進一步提高。石墨烯有很好的電導率和二位平面結構，適宜作為電催化劑的基底。所以我們希望通過引入石墨烯增強其電催化還原活性和穩(wěn)定性。進而制備成本較低的電化學催化劑和傳感器。
科學性、先進性及獨特之處
- ?第一次報道血紅素通過非共價作用結合石墨烯作為氧還原催化劑（審稿人意見中認為此研究原創(chuàng)性強） ?復合顯著提高了血紅素氧還原的活性（還原電位正移0.15V，相當于增大燃料電池電動勢0.15V） ?復合顯著提高了血紅素氧還原的穩(wěn)定性（方法簡單，效果明顯） ?研究工作豐富了化學法制備石墨烯的應用范圍
應用價值和現(xiàn)實意義
- （1）傳感器： 檢測氧氣和過氧化氫在電化學、環(huán)境科學、食品工業(yè)、生命科學和工業(yè)界都有重要意義。石墨烯-血紅素復合物可對水中氧氣和過氧化氫的濃度進行傳感，而且可通過加入酶催化劑檢測葡萄糖。 （2）新能源催化劑： 基于我們的研究，可進一步制得廉價、性能優(yōu)異的氧氣還原催化劑（燃料電池正極材料）作為鉑的替代產品。
學術論文摘要
- 石墨烯，作為二維的共價碳結構，有極好的力、熱、電學性質。而且，石墨烯可以通過氧化剝離石墨，再進行還原制備，簡單而低成本。 由于石墨烯有很高的電導率和平面二維結構，適宜作為電催化劑的基底。而且，石墨烯由于其大的共軛結構，可以通過π-π堆積作用吸附卟啉分子形成復合物。 工作中，我們通過非共價相互作用制備了石墨烯-血紅素復合物，此方法簡單易行，無副產物生成。之后，我們測試了其催化性能并表征了催化劑的相關性質。石墨烯的引入使血紅素的電催化活性和穩(wěn)定性有了顯著提高。相比血紅素，在還原電位上有近0.15V的提高。此提高相當于增大電池的電動勢0.15V。石墨烯的引入還使得血紅素在電極上附著的穩(wěn)定性大幅度提高，制備的復合物可以在攪拌等影響下保持傳感效果，使血紅素作為氧氣、過氧化氫應用型傳感器成為了可能。 而且，形成的復合物在電化學傳感氧氣和過氧化氫的實驗中有很好的表現(xiàn)，線性區(qū)間大，靈敏度高。此種復合物制成的傳感器比之前報道的最好的碳納米管-血紅素復合物的靈敏度高一個數(shù)量級。
獲獎情況
- 2011年3月被電化學領域重要期刊 Journal of Electro-analytical Chemistry接收。該刊物已被國際科學文獻索引（SCI）權威檢索收錄，影響因子為2.58。
鑒定結果
- 科技查新報告顯示：目前在國內外文獻中，尚未見他人報道的與本次查新項目研究內容和方法一致的報道。評稿人評述認為這是世界上首次石墨烯與血紅素復合的報導。
參考文獻
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同類課題研究水平概述
- 檢測氧氣和過氧化氫在電化學、環(huán)境科學、食品工業(yè)、生命科學和工業(yè)界都有重要意義。燃料電池的作為一種清潔能源的發(fā)展方向，其正極催化劑材料一直以來被廣泛研究，其中性能最好的要數(shù)鉑催化劑。但由于鉑價格昂貴而且儲量有限，限制了其作為催化劑或傳感器的大范圍應用。所以我們需要尋找一種非貴金屬的催化劑替代鉑進行催化以及傳感，非貴金屬的配合物成為了很好的選擇。 血紅素是人體內血紅蛋白的核心，化學結構是鐵卟啉配合物。由于其價格低廉，性質穩(wěn)定以及可以催化氧氣、過氧化氫還原，血紅素被廣泛研究。但是，其催化活性和電化學穩(wěn)定性并不令人滿意。因此，為了提高其傳感和催化性能，使其向替代鉑的方向發(fā)展，血紅素被固定到一系列基底上研究。但效果仍然有待提高。 近年來，隨著2010年石墨烯的研究工作獲得諾貝爾獎，越來越多的人開始關注這一結構簡單，性能優(yōu)異的碳材料。相關的研究層出不窮。石墨烯簡單講是單層的石墨，是一種全部由碳原子構成的二維平面片層，其力、點、熱學性能均非常出色。氣相真空沉積（CVD）方法生長的石墨烯缺陷少，性能優(yōu)異，但其高昂的成本限制了其在應用方面的發(fā)展。而化學法制備石墨烯，過程簡單，是大量制備石墨烯的首選方法。 因此，我們希望通過引入石墨烯，制成石墨烯-血紅素復合物，改善血紅素的電催化性能，使其進行電化學傳感以及催化的能力有所加強。 本研究工作第一次以化學法制備的石墨烯作為基底，將其與血紅素進行復合物，提高血紅素的相關性能。制成的復合物在電催化和傳感方面均有優(yōu)異的表現(xiàn)，其催化活性有了較大提高，穩(wěn)定性有了極大增強。值得一提的是，我們制備的復合物相比之前人報道的最好的碳納米管-血紅素復合物制成的傳感器，靈敏度有一個數(shù)量級的提升。
