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基本信息

項(xiàng)目名稱：
導(dǎo)電高分子水凝膠的控制合成與性能研究
小類：
能源化工
簡(jiǎn)介：
導(dǎo)電高分子水凝膠結(jié)合了導(dǎo)電高分子與水凝膠兩方面性能，在許多方面具有潛在應(yīng)用前景。但導(dǎo)電高分子不溶不熔，故目前合成其水凝膠仍面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。申報(bào)的作品提供了一種導(dǎo)電高分子水凝膠的快速制備方法，并揭示其獨(dú)特的二維結(jié)構(gòu)單元及電勢(shì)依賴的凝膠－溶膠轉(zhuǎn)變等重要科學(xué)規(guī)律。申請(qǐng)人的發(fā)現(xiàn)對(duì)設(shè)計(jì)、合成其它新型的導(dǎo)電高分子水凝膠有很好的借鑒意義。另外，獲得的水凝膠也具有廣泛的應(yīng)用前景。
詳細(xì)介紹：
電子導(dǎo)電水凝膠（ECHs）結(jié)合了導(dǎo)電高分子與水凝膠兩方面特點(diǎn)，在化學(xué)模仿神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、生物識(shí)別膜、電刺激藥物釋放、神經(jīng)修復(fù)等方面顯示出很好的應(yīng)用前景，因而吸引了大量研究者的注意。ECHs的一種合成方法是，將導(dǎo)電高分子作為分散相，鑲嵌或接枝在非導(dǎo)電的基體上，例如離子交聯(lián)的聚3,4-乙撐二氧噻吩（PEDOT-PSS）水凝膠、殼聚糖接枝聚苯胺水凝膠等等。然而，與導(dǎo)電高分子作為連續(xù)相的導(dǎo)電高分子水凝膠（CPHs）相比，電子傳輸微區(qū)被非導(dǎo)電基體分隔開的復(fù)合ECHs的性能較差。時(shí)至今日，CPHs的合成仍是一大挑戰(zhàn)，這是由于導(dǎo)電高分子普遍不存在親水基團(tuán)且主鏈僵硬，故水溶性很差造成的。不久前，聚苯胺水凝膠和聚噻吩水凝膠的合成已被報(bào)道。遺憾的是，這兩篇報(bào)道中涉及到的合成方法都必須用到繁瑣的化學(xué)交聯(lián)，才能將線性導(dǎo)電高分子構(gòu)筑成CPHs的三維網(wǎng)絡(luò)。 本項(xiàng)目以一種帶磺酸根的乙撐二氧噻吩衍生物（EDOT-S）為起始單體，通過氧化聚合與非共價(jià)交聯(lián)的有機(jī)結(jié)合，原位合成了CPHs，過硫酸銨與氯化鐵兩種氧化劑搭配使用，將產(chǎn)生顯著的協(xié)同效應(yīng)。實(shí)時(shí)冷凍透射電鏡（cryo-TEM），掃描電鏡（SEM）與原子力顯微鏡（AFM）的表征，顯示CPHs三維聚集體具有獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)單元。標(biāo)準(zhǔn)電極電勢(shì)大于0.8 V的氧化劑，將使得凝膠因過氧化作用而降解，這賦予CPHs化學(xué)電勢(shì)依賴的凝膠-溶膠轉(zhuǎn)變性質(zhì)。電導(dǎo)率與流變學(xué)性能測(cè)試結(jié)果表明，獲得的導(dǎo)電高分子水凝膠具有優(yōu)異的電學(xué)性能與機(jī)械性能。這些獲得的導(dǎo)電高分子水凝膠在眾多領(lǐng)域，如化學(xué)模擬神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、電刺激藥物釋放、化學(xué)傳感器等方面將有很廣泛的應(yīng)用前景。

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  • 導(dǎo)電高分子水凝膠的控制合成與性能研究
  • 導(dǎo)電高分子水凝膠的控制合成與性能研究
  • 導(dǎo)電高分子水凝膠的控制合成與性能研究

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

目的：導(dǎo)電高分子水凝膠結(jié)合了導(dǎo)電高分子與水凝膠兩方面性能，在許多方面具有潛在應(yīng)用前景。但導(dǎo)電高分子不溶不熔，故目前合成其水凝膠仍面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。本工作旨在為導(dǎo)電高分子水凝膠的合成提供一新方法與思路。 基本思路：采用分子設(shè)計(jì)，合成出兩親性的導(dǎo)電高分子單體，在聚合的過程中，利用各種弱相互作用，同步實(shí)現(xiàn)導(dǎo)電高分子的非共價(jià)交聯(lián)。對(duì)所得導(dǎo)電高分子水凝膠進(jìn)行結(jié)構(gòu)與理化性能表征，并探索其應(yīng)用性能。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

(1)根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道的方法合成出兩親性的聚噻吩衍生物EDOT-S，并首次觀測(cè)到其顯著的光致發(fā)光（熒光）現(xiàn)象； (2)首次合成出以二維納米材料為結(jié)構(gòu)單元的有機(jī)導(dǎo)電高分子水凝膠； (3)首次觀測(cè)到導(dǎo)電高分子水凝膠的氧化電勢(shì)依賴的凝膠-溶膠轉(zhuǎn)變現(xiàn)象； (4)發(fā)展了一種新型方法，合成出導(dǎo)電高分子氣凝膠。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

(1)提供了一種簡(jiǎn)單、快速且通用的導(dǎo)電高分子水凝膠的合成方法； (2)利用導(dǎo)電高分子水凝膠的化學(xué)電勢(shì)依賴的凝膠-溶膠轉(zhuǎn)變有望制備出強(qiáng)氧化劑的傳感器； (3)獲得的導(dǎo)電高分子水凝膠有望在化學(xué)模仿神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、電刺激的藥物釋放等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用； (4)由導(dǎo)電高分子水凝膠轉(zhuǎn)變而成的導(dǎo)電高分子氣凝膠有望在染料的選擇性吸附、電化學(xué)電容器等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。

學(xué)術(shù)論文摘要

采用氧化聚合兩親性噻吩衍生物及非共價(jià)交聯(lián)的”一步法”并用技術(shù)，合成出具有二維結(jié)構(gòu)單元的導(dǎo)電高分子水凝膠。水凝膠在標(biāo)準(zhǔn)電極電勢(shì)大于0.8 V的氧化劑作用下發(fā)生解體，顯示出電勢(shì)依賴的凝膠-溶膠轉(zhuǎn)變現(xiàn)象。 Conducting polymer hydrogels with unusual 2D building blocks were synthesized via combination of oxidative coupling polymerization and non-covalent crosslinking of an amphiphilic thiophene derivative in one step. Chemicals with standard electrode potentials higher than 0.8 V trigger disband of the resulting conducting polymer hydrogels, indicating potential dependent gel-sol transitions.

獲獎(jiǎng)情況

與之相關(guān)的部分研究成果已經(jīng)發(fā)表于英國皇家化學(xué)會(huì)主辦的國際權(quán)威雜志Chemical Communications （SCI影響因子：5.5） Ran Du, Yangzi Xu, Yunjun Luo, Xuetong Zhang*, Jin Zhang, Synthesis of Conducting Polymer Hydrogels with 2D Building Blocks and Its Potential Dependent Gel-Sol Transitions, Chemical Communications, 2011, DOI: 10.1039/C1CC10915D, Published online as Advance Article

鑒定結(jié)果

本項(xiàng)目的研究水平達(dá)到國際一流。

參考文獻(xiàn)

[1]Mano, N.; Yoo, J.E.; Tarver, J.; Yueh-Lin, L.; Heller A. J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 7006-7007. [2]Chen, L.; Kim, B.S.; Nishino, M.; Gong, J.P.; Osada Y. Macromolecules 2000, 33, 1232-1236. [3]Karlsson, R. H.; Herland, A.; Hamedi, M.; Wigenius, J. A.; ?slund, A.; Liu, X.; Fahlman, M.; Ingan?s, O.; Konradsson, P. Chem. Mater. 2009, 21, 1815 – 1821. [4]Nayak, S.; Lyon, L.A. Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44, 7686-7708. [5]Barsch, U.; Beck, F. Electrochimica Acta 1996, 41, 1761-1771. [6]A. Guiseppi-Elie, Biomaterials 2010, 31, 2701-2716.

同類課題研究水平概述

導(dǎo)電高分子水凝膠由于結(jié)合了導(dǎo)電高分子與水凝膠各自獨(dú)特的性能，因而有望在生物材料領(lǐng)域、可移植的生物傳感器、電刺激的藥物釋放器件、神經(jīng)修復(fù)等方面得到廣泛的應(yīng)用。然而目前文獻(xiàn)所報(bào)道的導(dǎo)電高分子水凝膠一般都是把導(dǎo)電高分子填充到其它水凝膠基體中所獲得的水凝膠的共混物，只有寥寥可數(shù)的3篇文獻(xiàn)報(bào)道了真正意義上的導(dǎo)電高分子水凝膠，但都存在這樣或者那樣的問題： Osada等人以己二酰肼為交聯(lián)劑，以N,N-二環(huán)己基碳二亞胺為縮聚劑在二甲基亞砜溶劑中直接化學(xué)交聯(lián)聚噻吩乙酸，首先制備了聚噻吩的有機(jī)凝膠，然后再用水置換出有機(jī)溶劑二甲基亞砜，得到了聚噻吩的水凝膠（Macromolecules, 2000, 33, 1232）。然而采用該方法制備的導(dǎo)電高分子水凝膠需要使用有機(jī)溶劑；Mano等人以聚(2-丙烯酰胺基-2-甲基-1-丙磺酸)為摻雜劑，原位聚合生成了水溶性的聚苯胺，然后再以聚乙二醇縮水甘油醚作為交聯(lián)劑，化學(xué)交聯(lián)了摻雜態(tài)的聚苯胺因而首次制備出了聚苯胺的水凝膠（J. Am. Chem. Soc., 2007, 129, 7006）。然而我們跟論文的作者直接交流并試圖重復(fù)該作者的工作，但遺憾的是，根據(jù)該作者的實(shí)驗(yàn)步驟，我們不能得到聚苯胺的水凝膠，這至少說明采用他們的方法合成導(dǎo)電高分子水凝膠的重復(fù)性較差；南京大學(xué)陸云教授等報(bào)道了大分子聚苯乙烯磺酸鈉摻雜的聚(3,4)-乙撐二氧噻吩（PEDOT-PSS）的超分子水凝膠，并通過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了多價(jià)金屬陽離子交聯(lián)的超分子自組裝機(jī)理（Chem. Commun., 2008, 4279）。然而，我們的研究結(jié)果表明，在這樣的超分子水凝膠中，含有大量不導(dǎo)電子的聚苯乙烯磺酸鈉，造成以該水凝膠為前驅(qū)體制備的導(dǎo)電高分子氣凝膠不具有電化學(xué)電容性能，且這樣的水凝膠體系，與把導(dǎo)電高分子填充到水凝膠基體中制備的水凝膠共混物并無實(shí)質(zhì)性的區(qū)別。 這些研究現(xiàn)狀表明，開發(fā)真正意義上的并滿足實(shí)際應(yīng)用需求的導(dǎo)電高分子水凝膠，仍然是一件非常有挑戰(zhàn)性的工作。而本項(xiàng)目提出的從水溶性導(dǎo)電高分子出發(fā)，通過離子間相互作用、氫鍵相互作用、π-π堆積作用以及這些相互作用間的協(xié)同效應(yīng)則有望制備出真正意義的導(dǎo)電高分子水凝膠并賦予這些水凝膠一些特定的功能。
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