基本信息
- 項目名稱：
- 銀、金二十面體納米粒子的水相制備及其優(yōu)越的電催化氧氣還原反應(yīng)性能
- 小類：
- 能源化工
- 簡介：
- 本作品設(shè)計了一步水相還原策略獲得鮮有報道的銀和金二十面體納米粒子，并對其在燃料電池催化領(lǐng)域進行了系統(tǒng)研究。對于電催化ORR，它們都表現(xiàn)出優(yōu)越的催化性能：與顆粒狀的納米粒子相比，氧氣還原的超電位顯著降低；還原峰電流明顯提高；都具有良好的電催化穩(wěn)定性；表現(xiàn)出與Pt/C催化劑相當(dāng)?shù)拇呋阅?。因此，簡便的制備和?yōu)異的電催化性能使得銀和金的二十面體納米粒子有望成為高效廉價的非鉑燃料電池陰極催化劑。
- 詳細介紹：
- 本作品發(fā)展了一步水相還原貴金屬前軀體的策略來制備鮮有報道的銀和金二十面體納米粒子。采用投射電子顯微鏡和電化學(xué)工作站等現(xiàn)代測試方法系統(tǒng)地研究了其結(jié)構(gòu)、生長過程和催化性能。 在制備方面，具有以下四個創(chuàng)新點： 1. 所制備的銀和金二十面體納米粒子的比例分別達到90%和95%。如此高產(chǎn)率的銀二十面體納米粒子還是第一次報道。另外，該方法同時適用于銀和金兩種貴金屬二十面體納米粒子的制備。 2. 該方法以水作為溶劑和反應(yīng)介質(zhì)，比多元醇體系更加綠色環(huán)保。 3. 整個制備過程中，沒有雜質(zhì)離子被引入反應(yīng)體系，產(chǎn)物純凈，后處理方便。 4. 該方法不需要晶種的參與，從而制備過程更加簡便。PVP（聚乙烯吡咯烷酮）充當(dāng)還原劑和穩(wěn)定劑的雙重角色，成本得到降低。 對所制得的銀和金二十面體納米粒子進行了在燃料電池催化方面的應(yīng)用研究。對于電催化氧氣還原反應(yīng)，與顆粒狀的同種材料相比，它們都表現(xiàn)出以下三點明顯的優(yōu)勢： 1. 氧氣還原的超電位得到顯著降低。與顆粒狀的納米粒子相比，超電位在銀二十面體納米粒子上降低了140mV，在金二十面體上降低了50mV。這些表明氧氣在二十面體納米粒子上更容易被還原。 2. 催化活性明顯提高。對于銀二十面體納米粒子而言，氧氣還原峰電流密度是顆粒狀納米粒子的1.5倍。同樣，金二十面體納米粒子的是顆粒狀的1.6倍。 3. 銀和金二十面體納米粒子都表現(xiàn)出了很好的催化穩(wěn)定性。值得一提的是，二十面體納米粒子表現(xiàn)出了和Pt/C催化劑相當(dāng)?shù)拇呋钚院头€(wěn)定性。氧氣還原的峰電位幾乎一致，Ag催化氧氣還原峰電流更高。 因此，簡便的制備和優(yōu)異的電催化性能使得銀和金的二十面體納米粒子有望成為一種高效廉價的燃料電池陰極非Pt催化劑。 本工作在理論研究和應(yīng)用領(lǐng)域都促進了納米材料的發(fā)展，具有重要的科學(xué)意義。
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作品專業(yè)信息
撰寫目的和基本思路
- Pt作為燃料電池催化劑性能優(yōu)越但價格昂貴，需尋找替代品。鮮有報道的二十面體納米粒子催化性能優(yōu)異，希望該結(jié)構(gòu)相對廉價的銀/金能實現(xiàn)部分替代Pt的使用。目前主要采用多元醇法制備，但該方法對環(huán)境不友好，制備繁雜，成本較高。 擬解決的科學(xué)問題和思路： 1.對環(huán)境友好：水相制備。 2.簡化制備：一步完成，不引入雜質(zhì)離子和晶種。 3.降低成本：PVP扮演穩(wěn)定劑和還原劑雙重角色。
科學(xué)性、先進性及獨特之處
- 本作品在方法學(xué)上設(shè)計一步水相還原策略來獲得鮮有報道的銀和金二十面體納米粒子，并采用透射電子顯微鏡和電化學(xué)工作站等現(xiàn)代測試方法系統(tǒng)地研究了其結(jié)構(gòu)、生長過程和催化性能。該工作具有制備方法簡單、綠色環(huán)保、產(chǎn)率高和適合宏量制備等優(yōu)勢，所獲得二十面體納米粒子電催化氧氣還原反應(yīng)性能明顯提高，有望成為廉價的非Pt堿性燃料電池陰極催化劑， 在理論研究和應(yīng)用領(lǐng)域都促進了納米材料的發(fā)展，具有重要的科學(xué)意義。
應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義
- 通過與Pt/C催化劑比較研究發(fā)現(xiàn)，銀和金二十面體納米粒子呈現(xiàn)出了與其相當(dāng)?shù)拇呋钚院头€(wěn)定性，甚至在某些方面超過了Pt/C催化劑。并且，銀和金相對于鉑廉價易得。因此，它們有望取代鉑催化劑而成為一種高效廉價的堿性燃料電池陰極催化劑。另外，基于二十面體這一特殊結(jié)構(gòu)及其在燃料電池催化方面的研究進展，可以預(yù)言其在諸如有機催化，光學(xué)和電子學(xué)等其它領(lǐng)域也可能具有潛在的應(yīng)用價值。
學(xué)術(shù)論文摘要
- In this paper, we successfully obtain uniform high-yield icosahedral Ag and Au nanoparticles through a facile one-pot seedless and water-based approach. As expected, they display excellent stability and much higher electrocatalytic activity than that of sphere-like ones. More importantly, they exhibit the comparative electrocatalytic activities toward Pt/C electrocatalyst. Therefore, the facile preparation and superior performance will make them available to a potential cathode electrocatalysts in alkaline fuel cell.
獲獎情況
- 1.申報論文發(fā)表在國際著名期刊<Chemistry—A European Journal>（歐洲化學(xué)）上（影響因子：5.382）。 Long Kuai, Baoyou Geng*, et al., Chem. Eur. J. 2011, 17, 3482-3489. 2.該制備方法已經(jīng)申請中國發(fā)明專利，專利公開號：CN 102019432 A。 3.本作品獲第四屆安徽省“挑戰(zhàn)杯”合鍛股份大學(xué)生課外學(xué)術(shù)科技作品競賽特等獎。 另有相關(guān)工作以第一作者身份發(fā)表在英國皇家化學(xué)會著名期刊<Chemical Communicatios>（化學(xué)通訊）(影響因子：5.504）和美國化學(xué)會著名期刊<Langmuir>上（影響因子：3.898）。 4.Long Kuai, Baoyou Geng*, et al., Chem. Commun. 2011, 47, 6093-6095. 5.Long Kuai, Baoyou Geng*, et al., Langmuir 2010, 26, 18723-18727.
鑒定結(jié)果
- 所提供的信息真實有效。
參考文獻
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同類課題研究水平概述
- 貴金屬納米材料因其在燃料電池催化領(lǐng)域具有優(yōu)異的催化性能而備受關(guān)注。到目前為止，大部分工作都致力于酸性燃料電池的研究，事實上堿性燃料電池在近十年來已經(jīng)取得了突破性進展。與酸性燃料電池相比，堿性燃料電池具有更快的氧氣還原動力學(xué)，并且一些非鉑催化劑可以表現(xiàn)出不俗的催化活性。最近的研究報道已經(jīng)表明相對豐富廉價的銀有望取代鉑作為堿性燃料電池的陰極催化劑，因為它通常具有良好的電催化性能。 眾所周知，材料的性能與其尺寸和形貌息息相關(guān)，所以科研工作者一直都致力于各種形貌的貴金屬納米粒子的制備和性能研究。特別是具有多面體結(jié)構(gòu)的貴金屬納米材料通常比其它形貌的同種材料在甲醇燃料電池領(lǐng)域中擁有更加優(yōu)越的催化性能。其中，鮮有報道的二十面體結(jié)構(gòu)的貴金屬納米粒子更加引人關(guān)注。因為其具有高的對稱性，從而表現(xiàn)出卓越的催化性能。 在有限的報道中，主要還是采用多元醇法來制備二十面體的貴金屬納米粒子。有時候還要引入一些諸如Ag+, Cl-，S2-等離子或者預(yù)先準備的種子來誘導(dǎo)其生長。然而，該方法具有一些不可避免的缺陷：第一，多元醇對環(huán)境會造成一定程度的污染，不符合綠色化學(xué)的要求；第二，由于雜質(zhì)離子的參與，產(chǎn)物中會有雜質(zhì)存在，為產(chǎn)物的后處理帶來不便；第三，由于需要預(yù)先制備晶種，使得制備過程復(fù)雜化，同時會由于晶種的不確定性導(dǎo)致制備過程的重現(xiàn)性較差；第四，該方法往往只適用于某一種貴金屬二十面體納米粒子的制備。第五，制備成本較高，不利于工業(yè)化生產(chǎn)。 因此，發(fā)展一種環(huán)保簡單通用的策略來制備貴金屬二十面體納米粒子仍然是一個挑戰(zhàn)。
