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基本信息

項(xiàng)目名稱：
基于偏鎢酸鹽和含氮橋連配體的超分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)
小類：
能源化工
簡(jiǎn)介：
我們通過(guò)水熱反應(yīng)得到了三個(gè)新型基于偏鎢酸鹽陰離子的超分子網(wǎng)絡(luò)，并進(jìn)行了元素分析，IR，TG分析和單晶X射線衍射表征。所有的化合物為基于[H2W12O40]6-和質(zhì)子化的含N配體通過(guò)N-H…O-W氫鍵和/或π…π堆積相互作用構(gòu)筑而成的超分子網(wǎng)絡(luò)。我們還報(bào)道了它們的熒光性質(zhì)。
詳細(xì)介紹：
近些年來(lái)，由于它們?cè)诖呋?，分子電器，光學(xué)和仿生學(xué)等領(lǐng)域的潛在應(yīng)用，帶有多功能分子建筑塊的新型超分子網(wǎng)絡(luò)的設(shè)計(jì)和合成受到很大關(guān)注。在這些超分子聚集體中，各種分子間相互作用，例如氫鍵，π…π堆積和范德華力在形成超分子網(wǎng)絡(luò)過(guò)程中起著重要作用。尤其是氫鍵，由于其強(qiáng)度和獨(dú)有的方向性，是形成超分子材料最常見(jiàn)的一種組織力。 在各種建筑塊中，多金屬氧酸鹽（POM）顯示出在構(gòu)筑新型超分子網(wǎng)絡(luò)中的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。通常，多金屬氧酸鹽帶有富氧表面，這可以成為理想的氫鍵受體。此外，多金屬氧酸鹽可以設(shè)計(jì)出不同的大小，形狀，電荷和構(gòu)成，適于設(shè)計(jì)合成新的超分子聚集體。最重要的是，多金屬氧酸鹽是一種功能分子材料,具有催化作用，藥用，電/光和磁特性，在組裝成各種超分子網(wǎng)絡(luò)時(shí)能夠產(chǎn)生“附加值”。我們用多金屬氧酸鹽建筑塊與各種有機(jī)含氮配體合成了新型超分子材料。在制備過(guò)程中，多金屬氧酸鹽的高的負(fù)電荷和相對(duì)低的pH反應(yīng)環(huán)境是合成新的基于多金屬氧酸鹽超分子的兩個(gè)關(guān)鍵的因素。

作品圖片

  • 基于偏鎢酸鹽和含氮橋連配體的超分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)
  • 基于偏鎢酸鹽和含氮橋連配體的超分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)
  • 基于偏鎢酸鹽和含氮橋連配體的超分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)

作品專業(yè)信息

撰寫(xiě)目的和基本思路

目的：構(gòu)筑具有新型性能的多酸基超分子網(wǎng)絡(luò)。 思路：將各種含氮含與各種多金屬氧酸鹽陰離子結(jié)合，得到具有新型性質(zhì)的超分子材料

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

超分子化學(xué)近年來(lái)越來(lái)越受到研究者的重視。合成基于偏鎢酸鹽同多陰離子的超分子網(wǎng)絡(luò)是超分子化學(xué)進(jìn)來(lái)發(fā)展的熱點(diǎn)，而具有新型性質(zhì)的該類超分子網(wǎng)絡(luò)鮮見(jiàn)報(bào)道，我們合成了具有熒光性質(zhì)的該類超分子網(wǎng)絡(luò)。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

所得三個(gè)化合物均具有熒光性質(zhì)，可以作為潛在的發(fā)光材料。

學(xué)術(shù)論文摘要

我們通過(guò)水熱反應(yīng)得到了三個(gè)新型基于偏鎢酸鹽陰離子的超分子網(wǎng)絡(luò)，分別為[H2bpmp]2.5H[H2W12O40]?2H2O (1)，[H2(bpp)]2[H(py-CH3)]0.25[H(py-C2H5)]0.25H1.5[H2W12O40]?4H2O (2)和H2[H2W12O44]?3[H2pip] (3)（其中bpmp= N,N'-二(4-甲基吡啶)哌嗪 bpp = 1,3-二(4-吡啶基)丙烷; py = 吡啶; pip = 哌嗪）并進(jìn)行了元素分析，IR，TG分析和單晶X射線衍射表征。所有的化合物為基于[H2W12O40]6-和質(zhì)子化的含N配體通過(guò)N-H…O-W氫鍵和/或π…π堆積相互作用構(gòu)筑而成的超分子網(wǎng)絡(luò)。我們還報(bào)道了它們的熒光性質(zhì)。

獲獎(jiǎng)情況

無(wú)

鑒定結(jié)果

無(wú)

參考文獻(xiàn)

(a) J.M. Lehn, in: Supramolecular Chemistry, VCH, New York, 1995; (b) J.-M. Lehn, in: Comprehensive Supramolecular Chemistry, Pergamon, New York, 1996. (c) J.M. Lehn, Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 29 (1990) 1304; (d) J.M. Lehn, in: Supramolecular Chemistry, VCH, Weinheim, 1995. (e) C.N.R. Rao, S. Natarajan, R. Vaidhyanathan, Angew. Chem. Int. Ed. 43 (2004) 1466; (f) O.M. Yaghi, M. O’Keeffe, N.W. Ockwig, H.K. Chae, M. Eddaoudi, J. Kim, Nature 423 (2003) 705; (g) B.F. Abrahams, A. Hawley, M.G. Haywood, T.A. Hudson, R. Robson, D.A. Slizys, J. Am. Chem. Soc. 126 (2004) 2894; (h) J.L.C. Rowsell, O.M. Yaghi, Microporous Mesoporous Mater. 73 (2004) 3.

同類課題研究水平概述

過(guò)去的幾十年，隨著化合物合成及測(cè)定方法的發(fā)展，超分子化學(xué)得到了迅速發(fā)展。從孤立分子建筑塊兒構(gòu)筑超分子網(wǎng)絡(luò)的工作由于其在催化，分子電器，光學(xué)及傳感器設(shè)計(jì)方面的性質(zhì)而增長(zhǎng)迅速。得到超分子結(jié)構(gòu)的一個(gè)重要的策略就是弱相互作用，包括氫鍵，π…π堆積和范德華力等在形成高維網(wǎng)絡(luò)過(guò)程中起著重要作用。由于鍵長(zhǎng)和獨(dú)有的導(dǎo)向性，氫鍵是形成超分子材料最常見(jiàn)的一種組織力。 多金屬氧酸鹽化學(xué)是現(xiàn)代無(wú)機(jī)化學(xué)的一個(gè)重要分支。作為一種具有多樣鍵合模式的重要的金屬氧簇，多金屬氧酸鹽近來(lái)被用作建筑塊兒與各種有機(jī)分子反應(yīng)合成超分子材料。偏鎢酸鹽陰離子具有[H2W12O40]6- (W12)的分子式，自從1980年代吸引了越來(lái)越多的注意，并且對(duì)于W12的研究逐漸系統(tǒng)。1980年美國(guó)化學(xué)會(huì)的《無(wú)機(jī)化學(xué)》報(bào)道了Jeannin等人首次對(duì)H8[H2W12O40]4_離子做了完整的晶體學(xué)研究，證實(shí)了該結(jié)構(gòu)的Keggin型結(jié)構(gòu)。1996年《固態(tài)化學(xué)》報(bào)道了Zavalij等人系統(tǒng)研究了水熱反應(yīng)對(duì)鎢酸的甲胺鹽的作用，發(fā)現(xiàn)溶液中陽(yáng)離子在形成晶體過(guò)程中具有重要的影響。近年來(lái)，許多w12建筑塊兒的超分子被研究。據(jù)我們所知，含有W12單元的熒光性質(zhì)還鮮有報(bào)道。在此，我們報(bào)道了三個(gè)新型超分子網(wǎng)絡(luò)的合成和晶體結(jié)構(gòu)，其中三個(gè)化合物的熒光性質(zhì)被報(bào)道。
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