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基本信息

項(xiàng)目名稱：
無機(jī)-有機(jī)雜化材料[O2NBzQL]4[Cd(SCN)4(NCS)2]--合成、結(jié)構(gòu)與熒光性能研究
小類：
能源化工
簡(jiǎn)介：
本文以硫氰酸根合鎘為陰離子，以吡啶類衍生物為陽(yáng)離子合成了一種新型無機(jī)-有機(jī)雜化化合物[O2NBzQL]4[Cd(SCN)4(NCS)2]。通過X-射線單晶衍射測(cè)定了化合物1的結(jié)構(gòu)，并測(cè)定了其紅外、紫外和熒光光譜。化合物1通過л-л作用和C-H???S以及C-H???N氫鍵作用在固態(tài)下形成三維超分子結(jié)構(gòu)。在水溶液狀態(tài)下和固體狀態(tài)下化合物1都呈現(xiàn)了較強(qiáng)的熒光發(fā)射性能。
詳細(xì)介紹：
無機(jī)—有機(jī)雜化材料由于具有特殊的光、電、磁和催化性能以及豐富的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，近年來引起了人們的廣泛關(guān)注。以吡啶鹽衍生物為抗衡離子是合成該類化合物的一種非常重要的策略。可以通過對(duì)陽(yáng)離子骨架的修飾來改變目標(biāo)產(chǎn)物的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，系統(tǒng)地考察陽(yáng)離子對(duì)產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和性能的影響。 另一方面，含有三個(gè)原子的線型類鹵SCN?是一種異性雙基配體，它在化合物中可以是單個(gè)的S或N配位，也可以是兩個(gè)原子同時(shí)配位。雖然文獻(xiàn)報(bào)道了一些硫氰酸合鎘配陰離子體系的雜化化合物，但以硫氰酸合鎘配陰離子和吡啶類衍生物為抗衡陽(yáng)離子的無機(jī)—有機(jī)雜化材料的合成卻鮮有報(bào)道。我們的工作就是要以硫氰酸合鎘配陰離子、以吡啶類衍生物為抗衡陽(yáng)離子合成雜化化合物，并探討其結(jié)構(gòu)、光學(xué)性能及結(jié)構(gòu)與性能之間關(guān)系的影響因素。在以往我們對(duì)該類材料研究工作的基礎(chǔ)上，本文報(bào)道了一種新型的雜化化合物[O2NBzQL]4[Cd(SCN)4(NCS)2]的合成、晶體結(jié)構(gòu)及其室溫下的熒光發(fā)射光譜。

作品圖片

  • 無機(jī)-有機(jī)雜化材料[O2NBzQL]4[Cd(SCN)4(NCS)2]--合成、結(jié)構(gòu)與熒光性能研究
  • 無機(jī)-有機(jī)雜化材料[O2NBzQL]4[Cd(SCN)4(NCS)2]--合成、結(jié)構(gòu)與熒光性能研究
  • 無機(jī)-有機(jī)雜化材料[O2NBzQL]4[Cd(SCN)4(NCS)2]--合成、結(jié)構(gòu)與熒光性能研究

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

基于Cd(SCN)3而得到的新型非線性光學(xué)材料，是一類引人注目的無機(jī)-有機(jī)雜化材料。然而，采用喹啉類衍生物作為抗衡離子合成這類雜化結(jié)構(gòu)的研究還未見報(bào)道。通過喹啉類有機(jī)陽(yáng)離子以及輔助有機(jī)配體對(duì)Cd(SCN)3?陰離子的調(diào)控作用，研究無機(jī)-有機(jī)雜化晶體的合成、結(jié)構(gòu)及熒光性能。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

Cd(SCN)3由于良好的結(jié)構(gòu)剛性和光學(xué)性能成為雜化材料合成中的重要選擇，是極具應(yīng)用前景的雜化NLO晶體材料。采用喹啉類衍生物作為抗衡離子合成這類雜化結(jié)構(gòu)的研究還未見報(bào)道。利用不同類型的分子間相互作用的能量以及幾何性質(zhì)的匹配，可以獲得具有預(yù)想結(jié)構(gòu)和性能的超分子體系。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

1.豐富了雜化材料的合成化學(xué)，為材料科學(xué)提供技術(shù)儲(chǔ)備； 2.研究了基于[Cd(SCN)3]的無機(jī)-有機(jī)雜化晶體的結(jié)構(gòu)調(diào)控作用，提供了潛在的熒光功能材料； 3.探討了功能體系的結(jié)構(gòu)調(diào)控和性能影響的初步規(guī)律，指導(dǎo)特定結(jié)構(gòu)和功能無機(jī)-有機(jī)雜化材料的合成。

學(xué)術(shù)論文摘要

無機(jī)和有機(jī)化合物相結(jié)合而形成兼具兩者優(yōu)點(diǎn)的無機(jī)-有機(jī)雜化材料，不僅具有新奇的光、電、磁、催化性能，而且具有豐富的分子特性和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，是發(fā)展新型復(fù)合材料的一個(gè)重要方向，由配合物骨架和有機(jī)分子所形成的新型無機(jī)-有機(jī)雜化材料，成為人們關(guān)注的焦點(diǎn)之一。 結(jié)合晶體工程和超分子識(shí)別的概念，運(yùn)用制備雜化材料的基本原理，研究了喹啉類有機(jī)陽(yáng)離子對(duì)Cd(SCN)3陰離子的結(jié)構(gòu)調(diào)控，制備了一個(gè)新型的無機(jī)-有機(jī)雜化化合物[O2NBzQL]4[Cd(SCN)4(NCS)2]，進(jìn)行了紅外光譜、紫外光譜、元素分析以及X-射線單晶衍射的結(jié)構(gòu)表征，鎘原子在N4S2的配位環(huán)境下呈現(xiàn)出扭曲的八面體配位構(gòu)型。晶體堆積中在相鄰的陽(yáng)離子之間存在著三種面對(duì)面的π???π堆積作用，另外在[O2NBzQL]+陽(yáng)離子和硫氰酸鎘配陰離子之間存在著多種形式的C-H???S 和 C-H???N氫鍵。測(cè)定了該化合物室溫下的固體和溶液熒光光譜。

獲獎(jiǎng)情況

本論文于2011年1月在SCI源期刊Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy, 2011,78,70-73（SCI三區(qū)）正式發(fā)表。

鑒定結(jié)果

情況屬實(shí)

參考文獻(xiàn)

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同類課題研究水平概述

無機(jī)和有機(jī)化合物相結(jié)合而形成兼具兩者優(yōu)點(diǎn)的無機(jī)-有機(jī)雜化材料，不僅具有新奇的光、電、磁、催化性能，而且具有豐富的分子特性和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，由配合物骨架和有機(jī)分子所形成的新型無機(jī)-有機(jī)雜化材料，近年來引起了人們極大的興趣，是發(fā)展新型復(fù)合材料的一個(gè)重要方向?？梢杂肹O][M?L]表示，其中有機(jī)陽(yáng)離子[O]q+既可以是一個(gè)主?客體化合物，例如主體 = 冠醚、穴狀配體等，客體 = 堿金屬、堿土金屬等，也可以是一個(gè)苯基吡啶、苯基咪唑等有機(jī)陽(yáng)離子，而無機(jī)陰離子[M?L]q?是一個(gè)金屬(M)?配體(L)的配合物或者是一個(gè)聚合物，金屬(M) = 過渡金屬；配體(L) = 陰離子配體，如SCN?, SeCN?, TeCN?, CN?, 鹵素離子等。陰離子鏈[Cd(XCN)3?] (X=S, Se, Te)由于良好的結(jié)構(gòu)剛性和光學(xué)性能而成為雜化材料合成中的重要選擇，引入[R4N]+ (R = Me, Et)和(18C6)K、(18C6)2Na2(H2O)2等冠醚-金屬陽(yáng)離子作為抗衡離子，文獻(xiàn)報(bào)道了一系列具有良好非線性光學(xué)效應(yīng)的晶體材料，例如，化合物[Et4N][Cd(XCN)3](X=S, Se)，透光范圍在220-3300 nm，覆蓋了整個(gè)紫外、可見和近紅外區(qū)，可用于紫外光的倍頻和混頻，化合物[(18C6)K][Cd(SCN)3]結(jié)晶于非心的Cmc21空間群，表現(xiàn)出良好的非線性光學(xué)效應(yīng)(NLO)，透光范圍從可見區(qū)到紫外區(qū)，是極具有應(yīng)用前景的雜化NLO晶體材料。因此，基于這種配合物陰離子Cd(SCN)3?而得到的新的非線性光學(xué)材料，是一類引人注目的無機(jī)-有機(jī)化合物的雜化材料。喹啉氮原子上引入一個(gè)取代基而形成的喹啉類陽(yáng)離子是一類極好的抗衡離子，由于其合成簡(jiǎn)單、產(chǎn)率高等的特點(diǎn)，可以系統(tǒng)的考察陽(yáng)離子骨架對(duì)于具有預(yù)想結(jié)構(gòu)和功能的雜化化合物的調(diào)控作用。采用苯基喹啉類衍生物作為抗衡離子合成這類雜化結(jié)構(gòu)的研究還未見報(bào)道。結(jié)合晶體工程和離子識(shí)別作用的概念，運(yùn)用制備這種新型雜化材料的基本原理，可以構(gòu)筑具有預(yù)想結(jié)構(gòu)和功能的無機(jī)-有機(jī)雜化材料。
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