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基本信息

項目名稱：
石墨烯/硅復(fù)合材料光電極的制備、表征及光電轉(zhuǎn)化性能研究
小類：
能源化工
簡介：
本項目制備出石墨烯/硅異質(zhì)結(jié)光電極，并通過SEM，TEM，Raman等手段對光電極進行了表征，通過XPS分析了光電極的表面成分，通過SPV，IV測試研究了光電極的光電化學(xué)性質(zhì)。研究結(jié)果表面：制備的石墨烯/硅光電極能夠在水溶液中使用，光電流顯著高于硅片，而且非常穩(wěn)定。 項目成果以研究型論文的形式，于2011年在期刊Applied Surface Science上發(fā)表。
詳細(xì)介紹：
石墨烯是一種零禁帶半導(dǎo)體材料，具有比表面積大，電子遷移率高，透明性好等特點，可作為透明電極使用。當(dāng)石墨烯與光響應(yīng)材料結(jié)合成異質(zhì)結(jié)后，入射光可以透過石墨烯薄膜激發(fā)底層光響應(yīng)材料產(chǎn)生光致空穴-電子對，電子和空穴在異質(zhì)結(jié)內(nèi)建電場的作用下反向移動。由于石墨烯電子遷移率高，被內(nèi)建電場分離的電子到達石墨烯后迅速遷移，實現(xiàn)提高光響應(yīng)材料的光電轉(zhuǎn)化效率。 目前報道的石墨烯/硅復(fù)合材料的制備方法的缺點石墨烯與基底的結(jié)合不牢固。在溶液環(huán)境中，由于水的沖擊作用，石墨烯薄膜很容易脫落，復(fù)合材料的光電轉(zhuǎn)化能力經(jīng)常會被破壞，很難在水溶液中使用 項目通過電泳沉積法制備了石墨烯/硅光電極。通過煅燒過程光電極，石墨烯薄膜與硅基底之間形成Si-C化學(xué)鍵，提高了光電極在水溶液中的穩(wěn)定性及光電轉(zhuǎn)化能力。因此，制備的光電極在光催化降解污染物及太陽能制氫領(lǐng)域有潛在的應(yīng)用價值。 實驗中，我們對石墨烯及光電極的制備條件進行了探索。最終，我們通過高溫裂解石墨氧化物的方法制備了石墨烯，通過電泳沉積法制備了光電極，最后光電極在400℃下被煅燒即得到成品。 我們通過透射電子顯微鏡(TEM)，掃面電子顯微鏡(SEM)觀察了石墨烯的形貌：TEM表明，制備的石墨烯呈薄片狀，邊緣有很多褶皺，有明顯的石墨烯特征；SEM表明，石墨烯完全覆蓋在硅基底表面。我們通過拉曼光譜(Raman)對光電極進行了表征，譜圖上清晰地呈現(xiàn)了硅基底的特征峰以及石墨烯的G峰，D峰2D峰等特征峰。 上層半導(dǎo)體厚度對異質(zhì)結(jié)光轉(zhuǎn)換性能影響較大。我們通過改變電泳時間調(diào)控石墨烯層厚度，通過表面光電壓譜(SPV)測試了樣品的表面光相應(yīng)。測試結(jié)果表明：當(dāng)電泳時間為10s時，光電極的光相應(yīng)能力最好。 煅燒過程是提高光電極機械及化學(xué)穩(wěn)定性的關(guān)鍵步驟，我們對煅燒溫度進行了探索，分別測試了不煅燒及煅燒250℃，300℃，350℃，400℃，450℃條件下，光電極在稀硫酸溶液中循環(huán)伏安曲線。測試結(jié)果表明：隨著煅燒溫度的升高至400℃，光電極的光電流強度及電流穩(wěn)定性均有所提高；但在煅燒溫度為450℃條件下，電極的光相應(yīng)能力被破壞。 X射線光電子能譜分析(XPS)解釋了上述現(xiàn)象的原因，光電極經(jīng)過400℃煅燒后，石墨烯與硅基底行程Si-C化學(xué)鍵，增強了二者的結(jié)合牢度；但光電極經(jīng)過450℃煅燒后，硅基底表面形成了一層SiO2，阻斷了石墨烯與基底間的電子轉(zhuǎn)移，因此電極的光相應(yīng)能力被破壞。 最后我們通過線性伏安法研究了光電極的光相應(yīng)能力：與硅基底相比，光電極在暗態(tài)和光照態(tài)下均有更強的電流響應(yīng)。這種增強可以歸因于石墨烯的高電子遷移率及硅/石墨烯異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)有效的光致電荷分離。 這一成果利用石墨烯作為保護層，實現(xiàn)了硅作為光轉(zhuǎn)換材料在水溶液中的使用，使在太陽能光伏領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用的硅材料有望應(yīng)用于光解水產(chǎn)氫和光催化降解污染物等領(lǐng)域。

作品圖片

  • 石墨烯/硅復(fù)合材料光電極的制備、表征及光電轉(zhuǎn)化性能研究
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作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

硅是一種良好的半導(dǎo)體材料，目前廣泛地應(yīng)用于太陽能光伏領(lǐng)域。然而由于硅比較活潑，很難在含水溶液中使用，因此它的使用范圍受到限制，可能的解決辦法就是利用透明電極材料做保護。石墨烯是一種零禁帶半導(dǎo)體材料，具有比表面積大，電子遷移率高，透明性好等特點，可作為電極的上層材料使用。本項目基于這點考慮，設(shè)計制作了在水溶液中穩(wěn)定高效的石墨烯/硅復(fù)合材料光電極。

科學(xué)性、先進性及獨特之處

首次制備出石墨烯與硅的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)光電極，顯著提高了硅的光響應(yīng)。石墨烯最為保護層，實現(xiàn)了硅在水溶液中高效穩(wěn)定的光電流輸出。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義

作品成果利用石墨烯作為保護層，實現(xiàn)了硅作為光轉(zhuǎn)換材料在水溶液中的高效穩(wěn)定的光電流輸出，使在太陽能光伏領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用的硅材料有望應(yīng)用于光解水產(chǎn)氫和光催化降解污染物等領(lǐng)域。

學(xué)術(shù)論文摘要

The graphene(Gr)/Si electrodes were fabricated by electrophoresis method and then following an annealing process.After annealing at 400 ?C, the Gr/Si electrodes displayed high photoresponse ability and high stability in aqueous solution. The carriers transfer between Gr and Si is discussed on the basis of the semiconductor energy band theory. The results demonstrated that the Gr/Si electrodes would be a promising candidate as solar energy materials using in aqueous solution.

獲獎情況

1.作品獲第十屆“挑戰(zhàn)杯”遼寧省大學(xué)生課外學(xué)術(shù)科技作品競賽“特等獎”。 2.文章于2011年在Applied Surface Science（SCI，IF=1.616）上發(fā)表。 檢索：Applied Surface Science 257 (2011) 7714–7718（項目負(fù)責(zé)人為第一作者）

鑒定結(jié)果

Applied Surface Science 257 (2011) 7714–7718 DOI：10.1016/j.apsusc.2011.04.015

參考文獻

【1】K.S.Kim.etal Large-scale pattern growth of graphene films for stretchable transparent electrodes, Nature 457(2009)706-710. 【2】Z.S.Wu, S. Pei,W. Ren, D. Tang, L. Gao, B. Liu, F. Li, C. Liu, H.M. Cheng, Field emision of single-layer graphene ?lms prepared by electrophoretic deposition, Adv. Mater. 21 (2009) 1–5. 【3】 Z. Zong, C.L. Chen, M.R. Dokmeci, K. Wan., Direct measurement of graphene adhesion on silicon surface by intercalation of nanoparticles, J. Appl. Phys. 107 (2010) 026104.

同類課題研究水平概述

1972年，F(xiàn)ujishima和Honda發(fā)現(xiàn)TiO2電極能夠光催化分解水，4年以后，Cary 等人于報道了難以生化降解的有機污染物多氯聯(lián)苯能夠被紫外光照射下的TiO2快速分解。此后的近40年，光催化技術(shù)在環(huán)境污染物控制領(lǐng)域得到了廣泛的研究，已發(fā)現(xiàn)有3000多種難降解有機污染物可以被光催化降解。此后的近40年，光催化技術(shù)在環(huán)境污染物控制領(lǐng)域得到了廣泛的研究，已發(fā)現(xiàn)有3000多種難降解有機污染物可以被光催化降解，重金屬、有毒氣體、細(xì)菌等都能被光催化技術(shù)有效處理。 光催化降解污染物包括三個連續(xù)的過程：光源發(fā)射出的光子被半導(dǎo)體吸收，吸收光子激發(fā)半導(dǎo)體產(chǎn)生的光致電荷向表面遷移，遷移到表面的光致電荷通過直接或間接反應(yīng)降解污染物。光催化技術(shù)的一個重要優(yōu)點是有望利用太陽能。Si的帶隙只有1.12eV，其吸收光譜范圍與太陽光譜匹配的很好，因此Si材料在光電轉(zhuǎn)化領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。但是Si材料的表面非常容易被氧化成二氧化硅而完全阻斷光致電荷的遷移，尤其是在含水溶液中鈍化得非?？?。由于存在這兩個不利因素，Si作為光催化材料在污染控制領(lǐng)域的研究非常少。 石墨烯于2004年被K.S.Novoselov等人發(fā)現(xiàn)的新型二維納米碳材料，它是由碳原子構(gòu)成的六角形平面蜂窩結(jié)構(gòu)，可以看作是石墨單層。它具有透明性好、比表面積大、電子遷移率高等特點，同時具有很高的熱力學(xué)及機械穩(wěn)定性，是極有潛力的電極材料。對石墨烯可能的應(yīng)用研究最多的領(lǐng)域是電子器件領(lǐng)域，對其電化學(xué)應(yīng)用的研究剛剛開始。 本研究利用石墨烯作為Si的保護層，不但使硅材料能夠在含水溶液中穩(wěn)定使用，而且由于石墨烯與Si形成異質(zhì)結(jié)，還能大幅提高Si的光電流，為實現(xiàn)Si材料在光催化污染控制中的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
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