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基本信息

項(xiàng)目名稱：
納米磁性微粒功能化介孔分子篩的研究
小類：
能源化工
簡(jiǎn)介：
借助介孔分子篩具有的寬大的孔道空間以及豐富的表面硅羥基，通過(guò)使用具有不同功能化基團(tuán)的硅烷耦聯(lián)劑修飾得到的磁性微粒對(duì)介孔分子篩進(jìn)行功能化來(lái)構(gòu)筑脂肪酶固定化的微環(huán)境，改善介孔分子篩載體與脂肪酶的親和作用，實(shí)現(xiàn)共價(jià)結(jié)合酶, 以獲得高活性和高穩(wěn)定性的固定化脂肪酶。將固定化脂肪酶用于生物柴油制備.
詳細(xì)介紹：
本課題研究的目標(biāo)是試圖借助介孔分子篩具有的寬大的孔道空間以及豐富的表面硅羥基，通過(guò)使用具有不同功能化基團(tuán)的硅烷耦聯(lián)劑（如NH2(CH2)3-Si(OC2H5)3或γ一氨基丙基三乙氧基硅烷(ATES)）等修飾得到的磁性微粒對(duì)介孔分子篩進(jìn)行功能化來(lái)構(gòu)筑脂肪酶固定化的微環(huán)境，改善介孔分子篩載體與脂肪酶的親和作用，實(shí)現(xiàn)共價(jià)結(jié)合酶, 以獲得高活性和高穩(wěn)定性的固定化脂肪酶。 將固定化脂肪酶用于生物柴油制備時(shí)，由于SBA-15較高的比表面積和高度有序的大孔徑能改善納米磁性微粒的穩(wěn)定性，分散性和高的表面活性基團(tuán)密度以及磁性微粒自身獨(dú)特的磁分離特性, 固定化后的脂肪酶將具有的高度專一性和高催化效率易于回收、循環(huán)使用的特點(diǎn)，并且能簡(jiǎn)化生物柴油制備操作流程、降低成本。

作品專業(yè)信息

撰寫(xiě)目的和基本思路

本課題研究的目標(biāo)是通過(guò)使用具有不同功能化基團(tuán)的硅烷耦聯(lián)劑（如NH2(CH2)3-Si(OC2H5)3或γ一氨基丙基三乙氧基硅烷(ATES)）等修飾得到的磁性微粒對(duì)介孔分子篩進(jìn)行功能化來(lái)構(gòu)筑脂肪酶固定化的微環(huán)境。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

本課題首次提出將表面含功能基團(tuán)的烷氧基硅烷或氯硅烷的高分子磁性微粒嫁接在SBA-15介孔分子篩表面。從而達(dá)到即改善SBA-15介孔分子篩的熱穩(wěn)定性, 同時(shí)提高SBA-15 介孔分子篩材料磁學(xué)性能，以及表面性質(zhì)。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

將這種功能化后的SBA-15介孔材料用于脂肪酶的固定化，并且將這種固定化的脂肪酶用于生物柴油的制備，提高了脂肪酶的穩(wěn)定性和活性，以及重復(fù)使用性能。簡(jiǎn)化了操作工藝，降低了成本，

學(xué)術(shù)論文摘要

摘要：利用化學(xué)沉淀法制備出Fe3O4納米顆粒。然后以Fe3O4納米顆粒作為磁性內(nèi)核，利用液體石蠟作有機(jī)分散介質(zhì), 甲醛、戊二醛作交聯(lián)劑,通過(guò)反相懸液交聯(lián)法制備出了單分散、窄分布的強(qiáng)磁性Fe3O4聚糖磁性微球。因?yàn)樽詈笮枰獙e3O4殼聚糖磁性微球（MCS）同硅烷化的介孔分子篩進(jìn)行交聯(lián)，所以需要合成介孔分子篩并將其硅烷化，然后通過(guò)乙二醛將硅烷化的介孔分子篩接枝到Fe3O4殼聚糖磁性微球上，最終形成磁性高分子微球。實(shí)驗(yàn)中以聚乙二醇- 聚丙三醇- 聚乙二醇（P123）為模板劑、正硅酸乙酯為硅源,在強(qiáng)酸和水熱條件下合成了SBA - 15介孔分子篩。以3-丙胺基三乙氧基硅烷(APTES ) 為硅烷化試劑,分別采用后修飾法和一步嫁接法將其嫁接到SBA-15 的孔內(nèi),形成了硅烷化的介孔分子篩。最后將硅烷化硅膠接枝到Fe3O4殼聚糖磁性微球（MCS）上形成最終的產(chǎn)物—磁性高分子微球。

獲獎(jiǎng)情況

無(wú)

鑒定結(jié)果

通過(guò)校級(jí)專家評(píng)審.

參考文獻(xiàn)

參考文獻(xiàn)： [1] Kresge C T, L eonowicz M E, Roth W J, et al. Odered Mesoporous Molecular Sieves Synthesized by a Liquid - C rystal Temp late Mechanism. Nature, 1992, 359: 710 –712. [2] ZHAO D, FENG J, HUO Q, et al. Triblock copolymer syntheses of mesoporous silica with periodic 50 to 300 angstom pores [J]. Science,1998, 279: 548 –552. [3] 徐堅(jiān), 楊立明, 王玉軍,等.介孔分子篩SBA-15的表面改性對(duì)脂肪酶固定化的強(qiáng)化作用[J]. 化工學(xué)報(bào),2006,57(30):2407 –2410. [4] 王奐玲,閆亮,趙睿,等.氨丙基官能化SBA-15 介孔分子篩的合成及催化性能的研究[J]. 分子催化,2005,19(1):1 –5.

同類課題研究水平概述

殼聚糖(以下簡(jiǎn)稱CS)是一種天然多糖衍生物，具有優(yōu)良的生物親和性，其分子鏈上豐富的羥基和氨基使其易于進(jìn)行化學(xué)修飾而賦予多種功能，已在醫(yī)藥、農(nóng)業(yè)、輕紡、日化等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。本文利用反相懸浮交聯(lián)法，采用液體石蠟為分散介質(zhì)，成功制備了成球性能優(yōu)良的CS單分散窄分布微米級(jí)微粒。在此基礎(chǔ)上，利用Fe3O4為核制備出了單分散、窄分布的強(qiáng)磁性Fe3O4。　 介孔分子篩由于具有較大的比表面積、孔徑等在催化、分離以及其它領(lǐng)域中具有廣泛的應(yīng)用前景。二十世紀(jì)九十年代，M41S系列介孔分子篩問(wèn)世以來(lái)，相繼出現(xiàn)了MSU系列、SBA系列以及HMS 等介孔分子篩。將有機(jī)基團(tuán)通過(guò)不同的方法引入分子篩中，可以有效地改變分子篩的孔道環(huán)境及表面性質(zhì)，從而適于應(yīng)用。將有機(jī)基團(tuán)引入介孔分子篩中可以通過(guò)兩種方法實(shí)現(xiàn)：其一是共價(jià)接枝法，其二是水解共沉淀法。采用共價(jià)接枝法，在介孔孔道內(nèi)部共價(jià)錨接具有催化活性的有機(jī)功能基團(tuán)或分子，是近年來(lái)發(fā)展起來(lái)的一種適合介孔分子篩表面修飾的新技術(shù)。采用水解共沉淀法，以含有有機(jī)基團(tuán)的硅烷偶聯(lián)劑和正硅酸四乙酯為前體，可直接合成有機(jī)基團(tuán)位于孔壁上的規(guī)則介孔有機(jī)硅烷材料。文獻(xiàn)報(bào)道了以共價(jià)接枝法合成氨丙基雜化HMS介孔分子篩，并用于催化苯甲醛與氰乙酸乙酯的Knoevenagel 縮合反應(yīng)。與HMS介孔分子篩相比較，SBA-15介孔分子篩具有較大的孔徑和孔容，而且有更好的水熱穩(wěn)定性。介孔分子篩自問(wèn)世以來(lái)，由于具有較大的比表面積和孔體積以及可調(diào)變的規(guī)則的孔道，在分離提純、化學(xué)合成、光學(xué)和聲學(xué)材料等領(lǐng)域有潛在的用途，引起了廣泛的關(guān)注。同時(shí)由于介孔分子篩擁有大量的表面硅羥基，在通過(guò)表面功能化引入催化活性中心方面有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。通過(guò)表面功能化不僅可得到具有高活性、高選擇性的催化新材料，也為大量的均相催化劑的固載化提供了廣闊的空間。采用這種在介孔孔道內(nèi)部共價(jià)錨接具有催化活性的有機(jī)功能基團(tuán)，可使催化劑的活性位具有結(jié)構(gòu)明確、強(qiáng)度均勻的特點(diǎn)。目前對(duì)SBA - 15介孔分子篩的表面功能化的研究較多，如表面磺酸基功能化、金屬氧化物負(fù)載等，而對(duì)其堿性功能化的研究相對(duì)較少。
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