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基本信息

項(xiàng)目名稱：
新型光功能有機(jī)金屬配合物的結(jié)構(gòu)及其與DNA生物活性研究
小類：
能源化工
簡(jiǎn)介：
配位超分子化學(xué)以分子間由非共價(jià)的弱相互作用結(jié)合而成的多分子體系為研究對(duì)象,是化學(xué)科學(xué)研究領(lǐng)域的一個(gè)重要擴(kuò)展,使化學(xué)由專門研究共價(jià)鍵和由此形成的多原子集聚體拓展到研究共價(jià)鍵與非共價(jià)弱相互作用共存時(shí)的復(fù)雜體。具有這類結(jié)構(gòu)的化合物已經(jīng)在功能材料和生命現(xiàn)象的研究與開(kāi)發(fā)中顯示了強(qiáng)大的生命力。
詳細(xì)介紹：
本研究利用吡啶酰胺類配體分子與過(guò)渡金屬Zn Cd合成配位超分子化合物，確定其結(jié)構(gòu)并進(jìn)一步研究它們的DNA生物活性。 另一方面，由于生物體內(nèi)的靶分子對(duì)于DNA探針具有選擇性，以該類配合物為DNA探針，探討它們與DNA作用的生物活性機(jī)理，為進(jìn)一步解釋該類配合物的功能性質(zhì)提供有力的證據(jù)。 另外，還可以從中得到化合物的化學(xué)組成比例，對(duì)稱性以及原子或分子在三維空間的排列、堆積情況。事實(shí)上，單晶結(jié)構(gòu)分析是目前諸多固態(tài)物質(zhì)結(jié)構(gòu)分析方法中，可以提供信息最多、最常用的研究方法。方法能夠比較清楚、全面地了解其空間結(jié)構(gòu)。 只有充分了解物質(zhì)的結(jié)構(gòu)，才能深入認(rèn)識(shí)和理解物質(zhì)的性能，才能更好地改進(jìn)化合物和材料的性質(zhì)與功能，設(shè)計(jì)出性能優(yōu)良的新化合物和新材料。

作品專業(yè)信息

撰寫(xiě)目的和基本思路

不同的金屬離子具有不同的配位能力和配位構(gòu)型，選擇不同角度、長(zhǎng)度的有機(jī)配體，可以得到各種含金屬的體系。由于金屬離子及抗衡的陰離子種類較多、可作為配體的有機(jī)化合物數(shù)目巨大，再加上配體配位時(shí)的異構(gòu)現(xiàn)象、配體間的相互作用等因素使最終的配位超分子化合物的數(shù)量難以計(jì)算。我們首先考察配體結(jié)構(gòu)、平衡陰離子等因素對(duì)組裝配位超分子結(jié)構(gòu)的影響。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

科學(xué)性： 物質(zhì)的結(jié)構(gòu)決定物質(zhì)的物理化學(xué)性質(zhì)和性能，物理化學(xué)性質(zhì)和性能是物質(zhì)結(jié)構(gòu)的反映。 先進(jìn)性幾獨(dú)特之處： 單晶結(jié)構(gòu)分析可以提供一個(gè)化合物在固態(tài)中所有原子的精確空間位置，從而為化學(xué)、材料科學(xué)和生命科學(xué)等研究提供廣泛而重要的信息，包括原子的連接形式、分子構(gòu)象、準(zhǔn)確的鍵長(zhǎng)和鍵角等數(shù)據(jù)。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

吡啶酰胺類配體與生物密切相關(guān)的d族金屬的作用被廣泛地研究，與d族金屬的相互作用中與銅的相互作用研究的最多。在無(wú)數(shù)金屬蛋白加氧酶的電子轉(zhuǎn)移中，Cu(n)是完全的活性中心，此外在那些相互接近的生長(zhǎng)素中也包含了銅離子。因此把配位化學(xué)結(jié)合到材料科學(xué)和生命科學(xué)，在信息材料、光電技術(shù)、激光能源、生物技術(shù)等分子光電功能材料方面受到廣泛重視。

學(xué)術(shù)論文摘要

通過(guò)對(duì)N–(4–甲基苯基)–3–吡啶酰胺的修飾設(shè)計(jì)、合成了含酰胺基團(tuán)的吡啶類配體，其中吡啶酰胺類配體分子中含有易發(fā)生配位作用的吡啶氮、形成氫鍵的酰胺基、形成芳環(huán)堆砌的吡啶環(huán)或苯環(huán)。利用此類配體與過(guò)渡金屬Cu合成配位超分子化合物[Cu2L2(CH3COO)4]?CH3CH2OH（1）和[Cu2L2(CH3COO)4]?DMF（2），確定其結(jié)構(gòu)并進(jìn)一步研究它們的生物活性。

獲獎(jiǎng)情況

無(wú)

鑒定結(jié)果

無(wú)

參考文獻(xiàn)

主要參考文獻(xiàn)： 1：徐筱杰，唐有祺，晶體工程及其在化學(xué)中的應(yīng)用，無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào)，2002,16（2）：157—166 2：姚祝軍，現(xiàn)代有機(jī)合成化學(xué)：選擇性有機(jī)合成反應(yīng)和復(fù)雜有機(jī)分子合成設(shè)計(jì)，科學(xué)出版社，2001,第一版 3：Ball,P,Crystals by design,nature,1996,381,648-649 4：Desiraju,G.R,Crystal Engineering :The design of organic solids,Elserier,Amsterdam,1989

同類課題研究水平概述

當(dāng)前通過(guò)國(guó)內(nèi)外的許多著名的化學(xué)家的共同努力，通過(guò)超分子組裝和電荷轉(zhuǎn)移作用原理的統(tǒng)一觀點(diǎn)，以具有光、電、熱、磁等物理功能在材料和信息等高新技術(shù)中有應(yīng)用前景的金屬配合物體系為導(dǎo)向，重視合成化學(xué)、固體物理、材料科學(xué)和生物科學(xué)等其它學(xué)科的相互交叉，開(kāi)展了系統(tǒng)應(yīng)用性基礎(chǔ)研究并取得了驚人的成果。 主要?jiǎng)?chuàng)新性成果為： 組裝了配合物為基塊的類硅酸鹽型開(kāi)孔沸石及其空間結(jié)構(gòu)多樣的三維配位聚合物；利用單一手性的配體為構(gòu)筑塊，組裝了第一個(gè)光學(xué)活性的奎特寧鎘類沸石，它能選擇性地有效拆分（S）-2-丁醇。該成果被《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》選為熱點(diǎn)文章，超分子化學(xué)家Zaworotko和Janiak分別在專論中高度評(píng)價(jià)了該成果，指出：“熊仁根等展示了他們獲得的手性微孔聚合物可以從消旋2-丁醇中得到幾乎百分之百光學(xué)活性的產(chǎn)物”。 從配體和金屬間電荷轉(zhuǎn)移觀點(diǎn)，發(fā)現(xiàn)了一些高穩(wěn)定的金屬有機(jī)發(fā)光固體；從激發(fā)態(tài)量化計(jì)算深入闡明了光解反應(yīng)的機(jī)理。從親核取代理論上對(duì)四方平面順式鉑抗癌藥物水解機(jī)理作了完整闡明。 基于電子給體和受體作用，發(fā)展了新的雙金屬導(dǎo)電配合物合成方法，獲得了新型多核，大環(huán)及一維雜化半導(dǎo)體金屬；新的低毒、穩(wěn)定的III-V族半導(dǎo)體金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積前體物。應(yīng)邀在《過(guò)渡配位化學(xué)進(jìn)展》一書(shū)中撰寫(xiě)專章。 從晶體對(duì)稱性觀點(diǎn)，設(shè)計(jì)組裝了一系列新的∧型和聚合非線性光學(xué)和光限制配合物；E. Coronado在《化學(xué)評(píng)論》中指出：“應(yīng)用無(wú)機(jī)有機(jī)雜化的觀點(diǎn)，游效曾等將具有最大倍頻效應(yīng)的半氰染料和多酸陰離子結(jié)合起來(lái)，形成了具有二階非線性光學(xué)活性的非中心對(duì)稱配合物”；發(fā)展了一種新的宏觀c(2)系數(shù)和電荷轉(zhuǎn)移機(jī)理的量子化學(xué)計(jì)算方法。 以磁體晶體工程為主線合成了新型的多核磁性配合物，發(fā)現(xiàn)了二維有序鐵磁性疊氮銅配合物；篩選出了具有明確晶體結(jié)構(gòu)的熱誘導(dǎo)自旋轉(zhuǎn)換鐵(II)配合物。研究成果被國(guó)際著名磁化學(xué)家 Khan、Gütlich和Sato多次引用和好評(píng)。
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