基本信息
- 項目名稱：
- 稀土離子鑭（La）摻雜硫鋅鎘固溶體光催化劑的制備和性能研究
- 小類：
- 能源化工
- 大類：
- 自然科學類學術(shù)論文
- 簡介：
- 氫氣是當前乃至未來最具希望的能源之一。利用太陽光分解水制氫的高效催化劑問題還未解決,生產(chǎn)效率低,尚待進一步研究發(fā)展。本作品通過水熱法摻雜稀土離子來對硫鋅鎘進行改性，進行了摻雜不同量的稀土離子、不同的水熱溫度等實驗，試圖找到具有高催化效率的光催化劑，來解決分解水制氫的效率問題。
- 詳細介紹：
- 自從20世紀70年代初日本科學家Fujishima和Honda發(fā)現(xiàn)TiO2電極上的光電解水產(chǎn)氫現(xiàn)象后，光催化制氫的研究成為全世界關(guān)注的研究方向。我國在20 世紀70、80年代曾有許多研究所和大學進行過這方面的研究，但因短期進展不大，以后得不到資助而陸續(xù)停止。經(jīng)過30多年的研究，在紫外光下完全分解水制氫已經(jīng)取得了較大的進展，獲得了較高的量子效率，但是由于紫外光僅占太陽光譜中的大約4%，要使更多太陽能得到利用，開發(fā)穩(wěn)定、高活性、廉價的具有可見光響應的光催化劑是實現(xiàn)太陽能光催化制氫的根本途徑。 利用光能通過催化作用也可將水分解制得氫氣，這種方法制得的氫氣純度高，接近100%，原料為陽光和水，價廉易得，該技術(shù)的關(guān)鍵技術(shù)問題即高效催化劑問題還未解決，生產(chǎn)效率低，尚待進一步研究發(fā)展。 硫化物半導體ZnS、CdS等就可以通過制備成固溶體的形式調(diào)控其能帶結(jié)構(gòu)。近年來，大多數(shù)人對其光學性質(zhì)進行了深入研究，并利用不同的方法制備了不同形貌的樣品，如通過簡單的水熱合成法制備樣品，探索有利于提高光催化活性的最佳制備條件等。 本研究以水熱法合成了摻雜鑭（La）的CdxZn1-xS固溶體光催化劑，并采用分光光度計、X射線衍射儀和比表面及孔徑分析儀對光催化劑結(jié)構(gòu)進行表征，考察了La摻雜量( 摩爾分數(shù))、水熱法的溫度和鋅鎘比的不同對固溶體晶型結(jié)構(gòu)及光催化性能的影響，發(fā)現(xiàn)La摻雜可以使催化劑吸收邊紅移、晶體粒徑減小、比表面積增大。
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作品專業(yè)信息
撰寫目的和基本思路
- 目的：本作品通過水熱法摻雜稀土離子來對硫鋅鎘進行改性，進行了摻雜不同量的稀土離子、不同的水熱溫度等實驗，試圖找到具有高催化效率的光催化劑，來解決分解水制氫的效率問題。 基本思路：本作品除摘要外，主要由四個部分組成。第一章為文獻綜述；第二章為氫能的重要性和制氫技術(shù)的研究進展；第三章為稀土概述；第四章為光催化劑的制備和性能研究。
科學性、先進性及獨特之處
- 科學性：由于Zn2+的半徑比Cd2+的半徑小，Zn2+會進入到晶格內(nèi)或縫隙位置，形成新的導帶與禁帶，有利于電子的躍遷，延長了電子-空穴的壽命，光催化活性大有提高；另外，離子的摻雜可產(chǎn)生離子缺陷，可以成為載流子的獲阱，進一步延長其壽命。 先進性：制得的氫氣純度高 ,原料為陽光和水,不會對環(huán)境造成污染。獨到之處：本作品是結(jié)合本土情況給光催化劑CdxZn1-xS固溶體摻雜稀土離子，獲得高效催化劑。
應用價值和現(xiàn)實意義
- 本作品對摻雜稀土的硫鋅鎘光催化劑進行制備及性能研究，也可以作為開發(fā)新型高效率光催化劑的參考依據(jù)。光催化是治理環(huán)境和解決能源的有效手段之一，開發(fā)出新型高效的光催化劑，從而實現(xiàn)光解水制氫的實際應用。
學術(shù)論文摘要
- 光催化氧化技術(shù)解決日益嚴重的水、空氣和土壤等環(huán)境污染問題的基礎(chǔ)與應用研究是近年來國內(nèi)外最活躍的研究領(lǐng)域之一，找到一種高效的新型光催化劑，利用可見光分解水具有一定前景。當寬帶隙半導體和窄帶隙半導體形成固溶體時，可制備出禁帶寬度連續(xù)變化、具有可見光響應的新型光催化劑。硫化物半導體ZnS、CdS等就可以通過制備成固溶體的形式調(diào)控其能帶結(jié)構(gòu)。近年來，大多數(shù)人對其光學性質(zhì)進行了深入研究，并利用不同的方法制備了不同形貌的樣品，如通過簡單的水熱合成法制備樣品，探索有利于提高光催化活性的最佳制備條件等。 本研究以水熱法合成了摻雜鑭（La）的CdxZn1-xS固溶體光催化劑, 并采用分光光度計、X 射線衍射儀和比表面及孔徑分析儀對光催化劑結(jié)構(gòu)進行表征, 考察了La摻雜量( 摩爾分數(shù))、水熱法的溫度和鋅鎘比的不同對固溶體晶型結(jié)構(gòu)及光催化性能的影響, 發(fā)現(xiàn)La摻雜可以使催化劑吸收邊紅移、晶體粒徑減小、比表面積增大。實驗研究表明, 最佳的La摻雜量為0.5%, 此時光催化劑產(chǎn)氫活性達到最大。
獲獎情況
- 本作品獲得南昌大學第十二屆“挑戰(zhàn)杯”課外學術(shù)論文競賽南昌大學賽區(qū)特等獎
鑒定結(jié)果
- 新型摻雜光催化劑制備與制氫性能研究(贛教技字[2006]24號),江西省省教育廳. 新型摻雜光催化劑制備與制氫性能研究(0620047),江西省自然科學基金.
參考文獻
- [1]A Fujishima．K．Honda，Nature 1972，238：37 [2]Behboudnia M．，Khanbabaee B．Conformational study of CdS nanoparticles prepared by ultrasonic waves．Colloids and Surfaces Physicochem．End Aspects，2006，8． [3]鄧戰(zhàn)強，齊俊杰，張躍，廖慶亮，黃運華，曹佳偉．大長徑ZnS納米線的制備、結(jié)構(gòu)和生長機理．物理化學學報，2008,24(2)：193-196． [4]]KudoA，Kato H，Tsuji I．Angew．Visible-light-induced H2 evolution from all aqueous solution containing sulfide and sulfiteover a ZnS-CuS2-AgS2 solid-solution photocatalyst，Chemical Ed，2005，44： 3565-3568 [5]杜俊平，李潔，陳啟元，趙娟. 低量La3+摻雜WO3的表征及其光解水催化性能的研究[J]. 有色金屬，2008，1：48-50. [6]賀根良，門長貴. 制氫技術(shù)的思考[J]. 山東化工，2009,38（2）:19-21 [7]謝繼東，李文華，陳亞飛. 煤氣化制氫技術(shù)的探討[J]. 現(xiàn)代化工，2007,27:335-338 [8]吳川，張華民，衣寶廉. 化學制氫技術(shù)研究進展[J]. 化學進展2005，5,（3）:423-429
同類課題研究水平概述
- 2001年11月和2002年6月美國能源部分別發(fā)布了“A National Vision of America's Transition to A Hydrogen Economy”和“National Hydrogen EnergyRoadmap”，明確指出美國將向氫經(jīng)濟過渡。自從20世紀70年代初日本科學家Fujishima和Honda發(fā)現(xiàn)TiO2電極上的光電解水產(chǎn)氫現(xiàn)象后，光催化制氫的研究成為全世界關(guān)注的研究方向。我國在20 世紀70、80年代曾有許多研究所和大學進行過這方面的研究，但因短期進展不大，以后得不到資助而陸續(xù)停止。經(jīng)過30多年的研究，在紫外光下完全分解水制氫已經(jīng)取得了較大的進展，獲得了較高的量子效率，但是由于紫外光僅占太陽光譜中的大約4%，要使更多太陽能得到利用，開發(fā)穩(wěn)定、高活性、廉價的具有可見光響應的光催化劑是實現(xiàn)太陽能光催化制氫的根本途徑。近10年來，日本科學家相繼發(fā)現(xiàn)一些含有Ti、Nb、Ta、Ga的氧化物和氮氧化物表現(xiàn)出良好的光催化產(chǎn)氫性能，特別是由于世界能源和環(huán)境問題，太陽能光催化制氫的研究再一次成為各國科學家關(guān)注的熱點。 利用光能通過催化作用也可將水分解制得氫氣，這種方法制得的氫氣純度高，接近100%，原料為陽光和水，價廉易得，該技術(shù)的關(guān)鍵技術(shù)問題即高效催化劑問題還未解決，生產(chǎn)效率低，尚待進一步研究發(fā)展。國內(nèi)外有關(guān)實驗室近年來致力于開發(fā)新型可見光響應光催化劑，拓展新型光催化產(chǎn)氫體系，應用超快時間分辨光譜研究光催化機理等方面的研究，相繼開發(fā)出了ZnIn2 S4、Y2Ta2O5N2、In(OH)ySz:Zn等新型穩(wěn)定高效的可見光響應光催化劑，開發(fā)出了高CO選擇性的光催化重整生物質(zhì)制氫體系、非水溶液中直接分解H2S制取H2和S的光催化體系及人工模擬光合過程光催化產(chǎn)氫體系，成功將異相結(jié)、異質(zhì)結(jié)理念應用于光催化劑設計，得到了表面銳鈦礦-金紅石異相結(jié)TiO2、MoS2/CdS異質(zhì)結(jié)光催化劑，結(jié)果表明“結(jié)”的存在可以有效加強光生電子、空穴在空間上的分離，從而提高光催化產(chǎn)氫活性。在考察助催化劑作用時我們發(fā)現(xiàn),當CdS表面同時擔載還原助催化劑Pt及氧化助催化劑PbS組成三元催化劑(吸光材料、氧化助催化劑和還原助催化劑)Pt-PdS/CdS時，光催化活性顯著提高，得到了高達93 %的產(chǎn)氫量子效率。
