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基本信息

項(xiàng)目名稱：
MCM-48介孔分子篩的綠色合成、表征和應(yīng)用研究
小類：
能源化工
簡介：
使用相對極少量的單一的新型表面活性劑十六烷基三甲基對甲基苯磺酸鹽成功合成了介孔材料MCM-48，發(fā)展了一種低成本、高效率、高質(zhì)量合成MCM-48介孔分子篩的方法；在后期母液中滴加稀鹽酸，回收殘留的硅物種，并將其成功應(yīng)用于合成了高質(zhì)量的六方相介孔材料MCM-41，發(fā)展了其綠色化的合成技術(shù)；作者又對合成的材料進(jìn)行了表面改性，實(shí)現(xiàn)了對其表面親水-疏水性的分子調(diào)控，拓展了該材料的應(yīng)用范圍。
詳細(xì)介紹：
自1992 年, Mobil Oil Company 的研究人員用表面活性劑液晶模板法合成出了結(jié)晶硅酸鹽/硅鋁酸鹽介孔分子篩系列材料M41S, 該系列材料包括六方狀的MCM -41、立方狀的MCM -48 和層狀的MCM -50 等, 其孔道呈規(guī)則排列, 孔徑在2.0 ~10nm 范圍內(nèi)可連續(xù)調(diào)節(jié), 具有巨大的比表面積(1000 m2/g) 和良好的熱及水熱穩(wěn)定性。[1, 2] 該材料的出現(xiàn), 將沸石的微孔規(guī)則半徑擴(kuò)展到了介孔區(qū)域, 使沸石中難以完成的大分子催化、吸附和分離等過程變?yōu)榭赡? 顯示出廣闊的應(yīng)用前景。其中MCM -48由于具有 ~ 2. 6 nm 的均一孔徑、三維螺旋面孔道結(jié)構(gòu) (gyroid, 滿足最小表面D 和P)、良好的長程周期性和穩(wěn)定的骨架等特征而一直受到人們的關(guān)注。作者使用單一的新型表面活性劑十六烷基三甲基對甲基苯磺酸銨鹽（CTATos）實(shí)現(xiàn)了MCM-48立方相介孔材料的高質(zhì)量合成，控制表面活性劑對硅源的摩爾比遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于文獻(xiàn)的報道（surfactant/SiO2=0.068），極大地降低了其合成的成本，在該材料合成的后期處理過程中，不產(chǎn)生泡沫，簡化了合成的程序；在后期母液處理中，回收得到殘留的硅物種，并將其成功應(yīng)用于六方相介孔材料MCM-41的合成，發(fā)展了MCM-48的綠色化的合成技術(shù)；利用當(dāng)前比較先進(jìn)的表征手段對合成的材料的結(jié)構(gòu)，性能和穩(wěn)定性進(jìn)行了表征，發(fā)現(xiàn)合成的材料結(jié)構(gòu)優(yōu)良，對其合成機(jī)理的探討中，發(fā)現(xiàn)其是通過相轉(zhuǎn)變的方式進(jìn)行的，這與文獻(xiàn)報道的結(jié)果相一致；在后期表面改性研究中，對合成的材料在分子水平上實(shí)現(xiàn)了其孔道表面親水-疏水性的調(diào)控，拓展了該材料的應(yīng)用范圍，通過這次研究，有針對性的在分子水平上設(shè)計出具有特殊功能的催化劑或催化劑載體的研究具有廣泛的指導(dǎo)性意義。

作品圖片

  • MCM-48介孔分子篩的綠色合成、表征和應(yīng)用研究
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  • MCM-48介孔分子篩的綠色合成、表征和應(yīng)用研究
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作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

通過對MCM-48介孔分子篩合成和表征的研究，應(yīng)用當(dāng)前先進(jìn)的表征技術(shù)對合成的材料進(jìn)行了表征，發(fā)現(xiàn)了該材料的合成是通過相轉(zhuǎn)變的方式進(jìn)行的，材料的性能和結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性良好，并在后期母液處理過程中回收未被利用的硅物種，應(yīng)用于介孔材料MCM-41的合成，成功發(fā)展了一種利用新的表面活性劑高質(zhì)量，低成本，綠色化合成介孔材料MCM-48的技術(shù)，在此基礎(chǔ)上，對合成的材料在分子水平上實(shí)現(xiàn)了其表面其親水-疏水性的調(diào)控。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

1.使用單一的新型表面活性劑CTATos實(shí)現(xiàn)了MCM-48介孔材料的高質(zhì)量、綠色化合成，極大降低了其合成的成本，在后處理過程中不產(chǎn)生泡沫，簡化了合成步驟；發(fā)現(xiàn)介孔材料MCM-48是通過相轉(zhuǎn)變的方式形成的。 2.對合成材料的孔道表面進(jìn)行改性，在分子水平上實(shí)現(xiàn)了其表面親水-疏水性的調(diào)控，拓展了該材料的應(yīng)用范圍；通過這次研究，有針對性的在分子水平上設(shè)計出具有特殊功能的催化劑或催化劑載體。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實(shí)意義

MCM-48介孔分子篩被廣泛應(yīng)用于大分子吸附，催化反應(yīng)，也可以作出水處理劑處理污水，吸附污水中的有機(jī)物以及對一些活性酶的固定方面具有很高的應(yīng)用價值，可以提高酶的功能穩(wěn)定性等。比較典型的反應(yīng)就是負(fù)載有機(jī)金屬配合物Pd-殼聚糖配合物應(yīng)用于潛手性酮的不對稱氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)，使該反應(yīng)具有良好的催化活性和對映選擇性，產(chǎn)物產(chǎn)率有大幅度提升，進(jìn)而在有機(jī)合成及手性藥物制備過程中作為催化劑使用等。

學(xué)術(shù)論文摘要

三維立方螺旋面孔道結(jié)構(gòu)（gyroid）的MCM-48介孔材料由于具有良好的長程周期性、穩(wěn)定的骨架結(jié)構(gòu)。可以調(diào)變的孔徑尺寸（2.0~10nm）以及較高的比表面積（1000 m2/g）引起了廣泛的研究興趣。本文作者利用水熱合成的策略制備了高質(zhì)量的MCM-48介孔分子篩，X-射線衍射譜、熱重分析、高分辨的透射電鏡、掃描電鏡和N2吸附等結(jié)果表明該材料具有完美的三維立方結(jié)構(gòu)（Ia3d）。經(jīng)過900℃高溫焙燒3個小時仍然保持了較大的比表面積（1095 m2/g）和孔容（0.85 ml/g）。與文獻(xiàn)報道結(jié)果比較，極大地降低了表面活性劑的用量，且沒有添加任何的共表面活性劑及其它有機(jī)物質(zhì)；另外MCM-48 合成母液經(jīng)過鹽酸滴定以后，可以直接回收利用制備高質(zhì)量的六方MCM-41介孔材料，該合成策略是一種綠色合成技術(shù)。另外，借助于紅外光譜我們對MCM-48的形成機(jī)理做了簡單的討論。為了進(jìn)一步拓展該材料的應(yīng)用范圍，借助分子模板化技術(shù)），我們在分子水平上實(shí)現(xiàn)了MCM-48介孔材料孔道內(nèi)部的親水-疏水性控制，期望該材料在催化、吸附以及分離方面發(fā)揮更大的用處。

獲獎情況

1.論文正在審稿中： Facile, eco-efficient and cost-effective synthesis of high quality of MCM-48 Silicas, 導(dǎo)師，作者.2011, submitted to Green. Chem., GC-ART-04-2011-015438, under review. 2.本項(xiàng)目成功入選2010年度國家大學(xué)生創(chuàng)新性實(shí)驗(yàn)計劃項(xiàng)目（編號：101026916）。 3.一種MCM-48介孔分子篩的制備方法.專利正在申請中。

鑒定結(jié)果

無

參考文獻(xiàn)

[1] Kresge, C. T. et al. Nature 1992, 359, 710。 [2]Karl W. et al.Chem. Mater. 1997, 9, 2035-2038 [3]Christopher C. Landry, et al. Chem. Mater. 2001, 13, 1600-1608 [4]Masaru Ogura .et al. J. AM. CHEM. SOC. 2004, 126, 10937-10944 [5] Zhao, W.et al.Langmuir 2010, 26, 698. [6] P. Xue et al. Journal of Molecular Catalysis B: Enzymatic 30 (2004) 75–81 [7] M. Pederneraa. et al. Journal of Membrane Science 326 (2009) 137–144 [8] K. Zhang. et al. Eur. J. Inorg. Chem. 2011,59.

同類課題研究水平概述

1992年,Mobil公司的研究人員合成出了介孔分子篩系列材料M41S，該系列材料包括MCM-41、MCM-48和MCM-50,其孔道呈規(guī)則排列，孔徑在2.0~10nm范圍內(nèi)可連續(xù)調(diào)節(jié)，具有巨大的比表面積(1000m2/g)。該材料的出現(xiàn)，將沸石的微孔半徑擴(kuò)展到了介孔區(qū)域，使沸石中難以完成的大分子催化、吸附和分離等過程變?yōu)榭赡?。其中MCM-48由于具有~ 2.6 nm的均一孔徑、三維螺旋面孔道結(jié)構(gòu)(gyroid,滿足最小表面D和P)、良好的長程周期性和穩(wěn)定的骨架等特征而一直受到人們關(guān)注。但有關(guān)MCM-48的合成、表征和應(yīng)用等方面的研究報道要遠(yuǎn)遠(yuǎn)少于MCM-41，由于合成MCM-48的條件比較苛刻、相區(qū)非常狹窄。采用單一的CTAB為模板劑合成時，模板劑用量很大(CTAB/SiO2為0.45-1.5)，限制著其實(shí)際應(yīng)用，為此人們一直在尋求有效合成穩(wěn)定的MCM-48的方法?；魻柺紫葓蟮懒死秒p頭基的Gemini兩親表面活性劑進(jìn)行MCM-48介孔材料的合成，盡管此表面活性劑可以有效、重復(fù)的合成立方相的介孔結(jié)構(gòu)，但是用該表面活性劑分子合成復(fù)雜且收率很低。最近, 研究較多的是采用混合表面活性劑合成MCM-48。通過大量實(shí)驗(yàn)表明：采用混合模板劑法可以較容易的合成MCM-48，但是合成的成本很高，條件難以掌握。作者首先采用十六烷基三甲基對甲基苯磺酸銨鹽（CTATos）進(jìn)行了MCM-48立方相介孔材料的合成。該方法的顯著優(yōu)點(diǎn)是可以極大地減低表面活性劑的用量（Surfactant/SiO2的摩爾數(shù)為0.068）。得到的介孔材料熱穩(wěn)定性極高，900攝氏度馬福爐中焙燒3個小時后，介孔結(jié)構(gòu)仍然高度有序。MCM-48作為一種新型催化劑載體，基于其特殊的孔道結(jié)構(gòu)，為制備高金屬分散度和物質(zhì)傳輸速率的多相催化劑提供了契機(jī)。但是采用直接浸漬負(fù)載的方法使得活性組分在化學(xué)反應(yīng)的過程中容易脫落，對反應(yīng)的催化效率不高。有的研究小組通過在全硅介孔分子篩孔道內(nèi)引入有機(jī)基團(tuán)，改變其孔道內(nèi)的微環(huán)境，可使負(fù)載物在孔道內(nèi)的親和作用加強(qiáng)，不易脫落，進(jìn)而催化性能和效率，反應(yīng)時間大幅提高。但是,這些研究大多集中在對全硅MCM-41的表面改性上，對MCM-48的研究卻不多。作者通過采用分子嫁接技術(shù)在MCM-48的內(nèi)孔道表面嫁接一些有機(jī)官能團(tuán)，從分子水平上實(shí)現(xiàn)了MCM-48孔道內(nèi)表面親水-疏水性的調(diào)控，拓展了該材料的應(yīng)用范圍。
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