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基本信息

項(xiàng)目名稱：
液液界面鑲嵌有銀納米簇合物的微膠囊和泡沫薄膜的組裝
小類：
能源化工
簡(jiǎn)介：
以0.2 mg/ml P2VP 的氯仿溶液與 1x10-2 M 的 AgNO3 水溶液形成的液/液界面，我們合成組裝得到了鑲嵌有銀納米簇合物的微膠囊和泡沫薄膜。這種泡沫結(jié)構(gòu)經(jīng)過紫外光照處理后，通過HRTEM可以看到微膠囊的表面鑲嵌有粒徑小于5 nm的銀納米簇合物。通過對(duì)硝基苯酚催化還原實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，此類微膠囊具有較高的催化活性和催化穩(wěn)定性。
詳細(xì)介紹：
摘要：以0.2 mg/ml P2VP 的氯仿溶液與 1x10-2 M 的 AgNO3 水溶液形成的液/液界面，我們合成組裝得到了鑲嵌有銀納米簇合物的微膠囊和泡沫薄膜。這種泡沫結(jié)構(gòu)經(jīng)過紫外光照處理后，通過HRTEM可以看到微膠囊的表面鑲嵌有粒徑小于5 nm的銀納米簇合物。通過對(duì)硝基苯酚催化還原實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，此類微膠囊具有較高的催化活性和催化穩(wěn)定性。此外，我們還研究了微膠囊制備溫度對(duì)催化活性的影響，其他條件相同時(shí)，提高微膠囊制備的溫度，得到的復(fù)合微膠囊其催化活性顯著增強(qiáng)。并探討硼氫化鉀還原處理對(duì)復(fù)合聚合物催化能力和銀納米簇合物粒徑分布的影響。用紫外—可見光譜，透射電鏡，高分辨投射電子顯微鏡以及X 射線光電子能譜等測(cè)試手段對(duì)所制得的復(fù)合微膠囊泡沫結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)和組成進(jìn)行了表征。 ABSTRACT: Composite poly(2-vinylpyridine) (P2VP)-Ag+ foam-like thin films formed at the AgNO3 aqueous solution/polymer chloroform solution interface at 25?C. After irradiated by UV-light or treated by KBH4 aqueous solution, Ag+ ions transformed to Ag atoms partially or completely, as indicated by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and Ag nanoparticles with the average size of 2.71 ? 0.82 or 3.28 ? 1.20 nm were generated in the transferred films. Transmission electron microscopy (TEM) and high-resolution TEM (HRTEM) investigations indicated that the composite films were composed of microcapsules whose walls had multilayer structure, and the nanoparticles were incorporated in the walls. The formation of the composite films at the liquid/liquid interface was attributed to the adsorption of the polymer molecules at the interface, coordination between the pyridine groups and Ag+ ions, and self-assembly of the composite molecules. After irradiated by UV-light the polymer molecules cross-linked. The catalytic activity of the composite films was evaluated using the reduction of 4-nitrophenol by KBH4. The results indicated that the composite thin films have high and durable catalytic activity.

作品圖片

  • 液液界面鑲嵌有銀納米簇合物的微膠囊和泡沫薄膜的組裝

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

微膠囊的囊壁可以嵌入功能性的納米粒子，組成復(fù)合微膠囊微納米結(jié)構(gòu)。綜合銀納米粒子的催化特性和微膠囊結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，制備鑲嵌有銀納米簇合物的微膠囊，可以得到催化能力更強(qiáng)的復(fù)合微膠囊。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

作品使用一種嶄新的制備復(fù)合微膠囊的方法，即利用液/液界面上雙親高聚物的自組裝特性，于液/液界面上合成鑲嵌有銀納米簇合物的微膠囊結(jié)構(gòu)。同時(shí)，通過優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件制備的復(fù)合微膠囊具有較強(qiáng)的催化能力和催化穩(wěn)定性。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

銀納米簇合物具有較強(qiáng)的催化活性，在工業(yè)生產(chǎn)中廣泛應(yīng)用。本作品通過優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件，制備出的鑲嵌有銀納米簇合物的復(fù)合微膠囊結(jié)構(gòu)，利用微膠囊在介質(zhì)中高度分散的特性，可以使反應(yīng)分子更容易接近銀納米催化劑的活性區(qū)域，加快催化反應(yīng)速率，拓展銀納米作為催化劑的應(yīng)用價(jià)值，加快其再工業(yè)催化領(lǐng)域的應(yīng)用推廣。

學(xué)術(shù)論文摘要

以0.2 mg/ml P2VP 的氯仿溶液與 1x10-2 M 的AgNO3水溶形成的液/液界面，合成組裝得到了鑲嵌有銀納米簇合物的微膠囊和泡沫薄膜。這種泡沫結(jié)構(gòu)經(jīng)過紫外光照處理后，HRTEM可以看到微膠囊的表面有粒徑小于5 nm的銀納米簇合物鑲嵌。對(duì)硝基苯酚催化還原實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，此類微膠囊具有較高的催化活性和催化穩(wěn)定性。還研究了微膠囊制備溫度對(duì)催化活性的影響，其他條件相同時(shí)，提高微膠囊制備的溫度，得到的復(fù)合微膠囊其催化活性顯著增強(qiáng)。并探討硼氫化鉀還原處理對(duì)復(fù)合聚合物催化能力和銀納米簇合物粒徑分布的影響。用紫外—可見光譜，透射電鏡，高分辨投射電子顯微鏡以及X 射線光電子能譜等測(cè)試手段對(duì)所制得的復(fù)合微膠囊泡沫結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)和組成進(jìn)行了表征。

獲獎(jiǎng)情況

作品在全國大學(xué)生創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)項(xiàng)目中被評(píng)為國家級(jí)項(xiàng)目，并獲得一等資助。 撰寫論文《Preparation and Characterization of Ag Nanoparticle-Doped Foam-like Composite Polymer Films and Their Catalytic Properties》

鑒定結(jié)果

提出了一種在液/液界面上嶄新的無模板合成微膠囊的方法，制備的鑲嵌有銀納米簇合物的微膠囊薄膜具有較強(qiáng)催化活性和催化穩(wěn)定性。

參考文獻(xiàn)

[1] Jie Han, Yan Liu, and Rong Guo.Adv. Funct. Mater.2009,19,1112–1117. [2] Isabel Pastoriza-Santos,Jorge Prez-Juste.Chem. Asian J. 2006,1730–1736 [3]Alexei A. Antipov.Fabrication of a Novel Type of Metallized Colloids and Hollow Capsules.Langmuir 2002,18,6687-6693. [4]Hye Young Koo, Won San Choi.Direct Growth of Optically Stable Gold Nanorods onto Polyelectrolyte Multilayered Capsules.small 2008, 4, No. 6, 742–745. [5]Fei Wen, Wangqing Zhang.Synthesis of Noble Metal Nanoparticles Embedded in the Shell Layer of Core-Shell Poly(styrene-co-4-vinylpyridine) Micospheres and Their Application in Catalysis.Chem. Mater. 2008, 20, 2144–2150. [6]Zhimin Chen, Tian Gang.Ag nanoparticles-coated silica–PMMA core-shell microspheres and hollow PMMA microspheres with Ag nanoparticles in the interior surfaces. Colloids and Surfaces A: Physicochem. Eng. Aspects 272 (2006) 151–156.

同類課題研究水平概述

隨著科學(xué)技術(shù)的飛速進(jìn)步，稀土熒光元素由于其特殊的光學(xué)性質(zhì)，即其形成的配合物收可見和紫外光照射時(shí)易發(fā)出強(qiáng)度較大的特征熒光。文獻(xiàn)已報(bào)道的增強(qiáng)稀土元素的熒光強(qiáng)度的方法很多，如加入表面活性劑、引入第二配體、加入共存稀土元素等，這些方法的確能在一定范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)熒光強(qiáng)度的增加，但是由于受到稀土元素的濃度猝滅和空氣和溶劑中的水分影響，使得提出一種高效且便利的增加稀土元素特征熒光強(qiáng)度的方法迫在眉睫。 制備復(fù)合聚合物微膠囊的傳統(tǒng)方法有硬模板法、軟模板法和自組裝的方法等，這些傳統(tǒng)的制備方法部分具有可以精確控制制備的微膠囊的大小和形狀等優(yōu)點(diǎn),但是制備的過程需要苛刻的反應(yīng)條件(酸洗或加熱)、制備時(shí)間較長(zhǎng)、自身結(jié)構(gòu)受外界影響大等缺點(diǎn)，令這些制備方法在實(shí)際的應(yīng)用領(lǐng)域收到了限制，然而本課題提出的在液液界面上無模板合成微膠囊的方法可以很好的克服以上的缺點(diǎn)，得到強(qiáng)度較大稀土元素特征熒光。 液液界面上無模板合成復(fù)合微膠囊體系仍然是較近的事實(shí)。劉洪國教授及其課題組已經(jīng)成功地利用相同的方法合成了鑲嵌有金、鉑納米粒子的復(fù)合聚合物微膠囊，這充分證明了本實(shí)驗(yàn)方案切實(shí)可行。 基于上述的課題研究背景，我們可以預(yù)見到液液界面上無模板合成聚合復(fù)合物微膠囊的可行性，以及其廣闊的應(yīng)用價(jià)值。本實(shí)驗(yàn)課題主要圍繞內(nèi)含或鑲嵌有發(fā)光稀土配合物或功能小分子的復(fù)合聚合物微膠囊的制備，與其光學(xué)性質(zhì)的表征，并闡明此類微膠囊的生成機(jī)理。 注：相關(guān)文獻(xiàn)經(jīng)過山東大學(xué)圖書館查新檢索完畢，詳細(xì)情況看附件《液液界面上復(fù)合聚合物微膠囊和固體泡沫的組裝科技查新報(bào)告》 [1] Alexei A. Antipov.Langmuir 2002, 18, 6687-6693. [2] Hye Young Koo, Won San Choi. small 2008, 4, 742–745.
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