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基本信息

項(xiàng)目名稱：
一種高催化性能的鎳摻雜二氧化鈰納米線
小類：
能源化工
簡(jiǎn)介：
我們通過水相合成手段，我們發(fā)展了一種無表面活性劑的可控合成二氧化鈰納米線的綠色新方法，并且實(shí)現(xiàn)了在晶格中均勻摻雜低價(jià)態(tài)的鎳離子，控制了納米晶表面及亞表面的缺陷濃度，從而很好的控制了二氧化鈰納米線的形貌。通過性能測(cè)試，我們發(fā)現(xiàn)，該材料具有較已有報(bào)道的更高的催化活性，大幅減小了一氧化碳催化氧化的起活溫度。
詳細(xì)介紹：
二氧化鈰在水汽轉(zhuǎn)化反應(yīng)，汽車尾氣三效催化劑，以及燃料電池等領(lǐng)域有著廣泛的研究和應(yīng)用。通常被用作催化劑，催化劑載體和燃料電池的固態(tài)導(dǎo)體。在本工作中，我們發(fā)展了一種溶劑熱的無毒簡(jiǎn)單的符合綠色化學(xué)要求的新方法，以乙二醇為溶劑，無表面活性劑，通過酸調(diào)控和自組裝途徑，合成了直徑為十納米的形貌均勻的二氧化鈰納米線，并且在同樣的體系中引入鎳離子，合成了鎳均勻摻雜于晶格和表面的項(xiàng)鏈狀納米線。均勻摻雜的低價(jià)態(tài)小半徑離子引入外在的晶格應(yīng)力，促進(jìn)了表面和亞表面缺陷的產(chǎn)生，提高了晶體表面的氧空位濃度，材料的儲(chǔ)氧能力和一氧化碳催化氧化活性大幅提高，催化劑起活溫度減少了70℃，一氧化碳的完全轉(zhuǎn)化溫度減少了150℃。

作品圖片

  • 一種高催化性能的鎳摻雜二氧化鈰納米線
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  • 一種高催化性能的鎳摻雜二氧化鈰納米線
  • 一種高催化性能的鎳摻雜二氧化鈰納米線

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

發(fā)展了一種無表面活性劑的可控合成二氧化鈰納米線的綠色新方法，并且實(shí)現(xiàn)了在晶格中均勻摻雜低價(jià)態(tài)的鎳離子，控制了納米晶表面及亞表面的缺陷濃度，從而獲得了較已有報(bào)道的更高的催化活性，大幅減小了一氧化碳催化氧化的起活溫度，為環(huán)境催化，尤其是汽車尾氣凈化處理提供一種新材料。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

本文首次引入了乙二醇和硝酸的體系，在無需表面活性劑的條件下，合成了形貌均勻的純的及鎳摻雜的二氧化鈰，在無需負(fù)載貴金屬的條件下獲得了很高的催化活性，較之前報(bào)道的方法操作簡(jiǎn)單，試劑無毒，更符合綠色化學(xué)的原則，且極大降低了貴金屬帶來的生產(chǎn)成本。該材料在燃料電池，汽車尾氣處理等領(lǐng)域有著很高的應(yīng)用前景。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

二氧化鈰作為一種催化劑和催化劑載體有著很廣泛的應(yīng)用，尤其是在汽車尾氣處理催化劑中作為重要的載體。以往報(bào)道的二氧化鈰材料受自身性能的限制催化活性較低，并不能滿足實(shí)際應(yīng)用需要，需要負(fù)載貴金屬。我們控制合成了尺寸均一，比表面大，催化活性高的鎳摻雜二氧化鈰納米線，具有諸多優(yōu)勢(shì)，在研究氧化物催化機(jī)理和實(shí)際應(yīng)用中都具有很高的價(jià)值。

學(xué)術(shù)論文摘要

二氧化鈰在水汽轉(zhuǎn)化反應(yīng)，汽車尾氣三效催化劑，以及燃料電池等領(lǐng)域有著廣泛的研究和應(yīng)用。通常被用作催化劑，催化劑載體和燃料電池的固態(tài)導(dǎo)體。在本工作中，我們發(fā)展了一種溶劑熱的無毒簡(jiǎn)單的符合綠色化學(xué)要求的新方法，以乙二醇為溶劑，無表面活性劑，通過酸調(diào)控和自組裝途徑，合成了直徑為十納米的形貌均勻的二氧化鈰納米線，并且在同樣的體系中引入鎳離子，合成了鎳均勻摻雜于晶格和表面的項(xiàng)鏈狀納米線。均勻摻雜的低價(jià)態(tài)小半徑離子引入外在的晶格應(yīng)力，促進(jìn)了表面和亞表面缺陷的產(chǎn)生，提高了晶體表面的氧空位濃度，材料的儲(chǔ)氧能力和一氧化碳催化氧化活性大幅提高，催化劑起活溫度減少了70℃，一氧化碳的完全轉(zhuǎn)化溫度減少了150℃。

獲獎(jiǎng)情況

本論文已發(fā)表在國際化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威雜志《化學(xué)通訊》Chemical Communications上, 該刊物已被國際科學(xué)文獻(xiàn)索引（SCI）權(quán)威檢索收錄，影響因子為5.504。 兩位審稿人均認(rèn)為工作中的材料結(jié)構(gòu)新穎，鎳摻雜尚未有報(bào)導(dǎo)，在不負(fù)載貴金屬的條件下大幅提高催化活性也鮮有報(bào)導(dǎo)，結(jié)果比較有價(jià)值。

鑒定結(jié)果

科技查新報(bào)告顯示：目前在國內(nèi)外文獻(xiàn)中，尚未見他人報(bào)道的與本次查新項(xiàng)目研究?jī)?nèi)容和方法一致的報(bào)道。

參考文獻(xiàn)

1.Q. Fu, H. Saltsburg and M. Flytzani-Stephanopoulos, Science, 2003, 301, 935; 2.B. C. H. Steele and A. Heinzel, Nature, 2001, 414, 345. 3.A. Trovarelli, Catal. Rev., 1996, 38, 439; 4.F. Esch, S. Fabris, L. Zhou, T. Montini, C. Africh, P. Fornasiero, G. Comelli and R. Rosei, Science, 2005, 309, 752; 5.Q. Yuan, H. H. Duan, L. L. Li, L. D. Sun, Y. W. Zhang and C. H. Yan, J. Colloid Interface Sci., 2009, 335, 151. 6.B. C. H. Steele and A. Heinzel, Nature, 2001, B. C. H. Steele and A. Heinzel, Nature, 2001, 414, 345. 7.X. W. Liu, K. B. Zhou, L. Wang, B. Y. Wang and Y. D. Li, J. Am. Chem. Soc., 2009, 131, 3140.

同類課題研究水平概述

二氧化鈰是一種應(yīng)用廣泛的稀土氧化物，通常用作催化劑載體，負(fù)載貴金屬等活性催化劑。二氧化鈰本身的催化活性來自于其表面的缺陷，即氧空位產(chǎn)生的三價(jià)四價(jià)鈰的氧化還原離子對(duì)。納米尺度二氧化鈰的可控合成提供了控制材料形貌，表面特性和缺陷密度的方法，被人們大量研究。 Trovarelli 等人 (Catal. Rev., 1996, 38, 439）清楚闡釋了二氧化鈰催化的機(jī)理和表面過程，Sayle等人(J. Am. Chem. Soc. 2002，124，11429）通過計(jì)算發(fā)現(xiàn)二氧化鈰的不同晶面活性是（100）>（110）>（111），指導(dǎo)了二氧化鈰納米材料的合成方向，控制納米晶的暴露面：李亞棟等人（J. Catal., 2005, 229, 206；J. Am. Chem. Soc., 2009, 131, 3140）在納米棒的合成和催化實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了以上的結(jié)論，高濂等（J. Am. Chem. Soc.,2006,128,9330）首次合成了暴露（100）面的納米立方塊。在提高二氧化鈰的催化性能方面，通過負(fù)載貴金屬，合成混合氧化物及固溶體，摻雜等方法，控制缺陷密度，引入活性組分來達(dá)到目的，但是這些手段制得的二氧化鈰形貌不宜控制，不利于進(jìn)一步的研究和優(yōu)化。我們的工作很好地同時(shí)達(dá)成了控制形貌并且提高催化性能兩個(gè)目標(biāo)，用簡(jiǎn)單的合成方法在無需貴金屬的條件下獲得了與貴金屬接近的催化性能，并且在研究二氧化鈰的催化機(jī)理，尤其是在摻雜條件的催化反應(yīng)方面，起到了一定的貢獻(xiàn)。
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